有机气溶胶在大气中的演变过程-上海市环境科学研究院.PDF

有机气溶胶在大气中的演变过程 J. L. Jimenez M. R. Canagaratna N. M. Donahue 有机气溶胶 （OA ）颗粒不但影响气候变化， 法，可以得到供政策评估使用的区域及全球气候 还影响人类的健康，但它们的来源和演变特征 和空气质量中有机气溶胶的准确代表性。 仍未被充分揭示。我们使用大气模型框架来描 气溶胶质量分光计 （AM S ）通过热汽化器和 述大气中有机气溶胶的演变，并及时测量了有机 电子离子化共同定量有机气溶胶。A M S数据的 气溶胶的组成、挥发性和氧化状态。有机气溶胶 因素分析 （FA-AM S ）证明AM S数据包含了足够 及其前驱气体演变后形成氧化态的有机气溶胶 的信息来区别不同种类的有机气溶胶和它们的干 （OOA ），它更具有氧化性，不易挥发，更易吸 氧气含量。F A-A M S基于总有机气溶胶的质量， 湿 （活性相对北半球硫酸盐气溶胶而言）。我们 避免了高度可变的分子追踪在技术上的难题，因 的模型框架在大气和实验室环境中都捕捉到了动 为在大气氧化中有机气溶胶的比率通常不是稳定 态变化的过程。这项工作可以作为改进地区和全 的。图1 （图略）总结了北半球很多观测点的FA- 球模型参数化的基础。 AM S结果，典型高溶解性成分的光谱如图S1 （图 亚微米气溶胶对于气候辐射有很大的不确定 略）所示。P OA来自化石燃料的燃烧，其他城市 性影响，对人类的健康也有重大影响。有机气溶 污染源[类烃的OA(H OA)]和生物质燃烧产生的有 胶占亚微米气溶胶质量的大部分 （20%~90% ）。 机气溶胶 （B B OA ），它在很多研究中已有识别 然而有机气溶胶的来源、大气过程和去除过程还 确认。然而，在很多位置发现的大部分有机气溶 很不明确。初级有机气溶胶 （P OA ）来自化石燃 胶是氧化的有机气溶胶，它具有很高的氧含量， 料的燃烧、生物质的燃烧和其它污染源，但P OA O:C比 （用来表示氧化状态）在0.25~1附近。有强 排放出来后的大气演变还未被描述清楚。最近的 有力的证据证明大部分大气有机气溶胶是二次生 研究表明由大气中特定气相物质氧化所形成的二 成的，它们的增加和光化学活性、其它二次污染 次有机气溶胶 （SOA ）占有机气溶胶总量的大部 物密切相关。有机气溶胶的浓度水平和使用其他 分。尽管最近对于SOA形成的化学解释取得了进 模型估算的SOA结果是一致的。 展，但是现在基于 “自下而上”模型的实验室实 在进行分析的几处观察点中，气溶胶的F A- 验不能解释大气中SOA的尺度和演变。很清楚的 A M S可以根据不同的挥发性和O :C 比分成2个亚 是：化学模型不能预计环境中SOA的浓度或者是 型 （见图1，图略）。挥发性和O:C 比通常是相反 精确的氧化程度，因为它们对于大尺度的模型而 的。低挥发性的气溶胶和不挥发的二次污染物比 言太复杂了。对于有机气溶胶的化学演变，一个 如硫酸盐，密切相关，它有较高的O :C 比。半挥 较好的解决方法是减少全球气候模拟中与气溶胶 发的气溶胶和半挥发性的物质比如硝酸铵和氯化 相关的不确定性，还有就是改善空气质量。 铵密切相关，它有较低的O :C 比，这和较低的光 我们整合了观测数据和模型结果以便更好地 化学活性是一