生长在正交基底上的Ba06Sr04TiO3薄膜的相图和介电行为朱纯陈.DOC

生长在正交基底上的Ba0.6Sr0.4TiO3 薄膜的相图 和介电行为 朱 纯 陈 健* 江南大学理学院物理系，无锡214122 摘 要：利用朗道－德文希尔唯象模型，我们研究了生长在正交基底上的单畴单晶Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜的相图和介电行为。定量计算了各向异性应变因子对平面内各向异性失配应变的影响。研究表明，各向异性应变对形成稳定的铁电体的相变和介电特性起到决定性的作用。各向异性应变导致了只包含一个平面内的自发极化分量的四方相。但是在各向同性应变下，相同结构的Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜并没有出现这些相。另外，在结构相变的边界上，当对应的自发极化分量消失时薄膜的电容和调谐率能够达到最大值。 1．引言 在过去的20年里，作为一种特殊的材料，由于其非凡的铁电、介电、压电、热释电和电光等性质，铁电薄膜已经吸引了越来越多的关注。钙钛矿结构铁电薄膜的电容受到外加电场的影响，这个性质使得它们能够被很好的用于制造可调微波器件[1,2]，非挥发存储装置[3-5]，红外传感器[6]以及电光器件[7-9]。先前的研究表明，颗粒的尺寸，应力，组分等对铁电薄膜的性质有巨大的影响。 实验和理论都表明来源于薄膜和基底之间晶格参数失配的内部应变是影响铁电薄膜性质的一个重要因素。当基底晶格参数大于薄膜晶格参数时，薄膜中出现张应力，应变um呈现正值。相反，薄膜则受到压应力的作用，应变um为负值。基于朗道－德文希尔唯象模型，Pertsev小组[10]发展了一个对应于实际力学量边界条件的热动力势，以便于能够画出生长在立方基底上的外延BaTiO3和PbTiO3薄膜的失配应变－温度相图。Ban小组[11-13]考虑了在沉积温度时失配位错产生对应变的影响，并从理论上计算分析了厚度对生长在不同立方基底上的BaxSr1-xTiO3和PbZrxTi1-xO3薄膜的介电系数，调谐率和热电系数的影响。此外，Chen小组[14]引入了源自于自发极化的薄膜的自发应变来研究外延铁电PZT薄膜在外电场中的非线性压电响应。最近，科研人员对生长在非立方基底上应变各向异性的薄膜产生了浓厚的兴趣，理论上和实验上都做了一定的研究[15-21]。理论方面，Zembilgotov小组[16]首先考虑了生长在正交基底上的单畴PT薄膜和Pb0.35Sr0.65TiO3的相图，描绘了薄膜的平衡极化态。Wang小组[17]画出了生长在四方基底上的单畴BT和PT薄膜的失配应变－失配应变相图和温度－失配应变相图。实验上，Simon小组[18,19]研究了通过PLD生长在正交NdGaO3基底上的Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜的介电性质。Belloti小组[20,21]研究了BST薄膜和SrTiO3薄膜的平面内应变的各向异性。 在这篇文章中，我们根据前面提到的参考文献[16]中使用的非线性热动力理论研究了生长在正交基底上的单畴单晶Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜的电容率和调谐率。通过调节各向异性应变因子β研究了不同的平面内的应变各向异性。画出了考虑力学条件情况下的失配应变－失配应变相图和温度－各向异性应变因子相图。在此基础上，我们计算了平面内的失配应变各向异性对自发极化分量和相对电容率的影响。进一步，我们研究了外加电场下的介电调谐率。考虑到利用这些薄膜制造的器件通常在室温下工作（RT＝25℃），因此在我们的计算中取温度T＝25℃。与前面的工作相比较[16,17]，我们研究的平面内的失配应变各向异性更加普适。 2．理论推导 众所周知，平面内的失配应变是由基底和薄膜的晶格系数决定的。我们计算生长在厚正交基底上的单晶单畴的（001）BST外延薄膜。在此条件下，薄膜内部的应变场理论上可以看作是均匀的。薄膜的剪切应变可以看作为0，因为正交基底厚而且平面应变条件决定于薄膜厚度。在这篇文章中，我们考虑了生长在各向异性正交基底上的立方体顺电相的BST薄膜，基底引起两个不同的平面内应变和。所以，平面内的失配应变可以通过方程和[17,22]求得，是薄膜的晶格系数，和是基底沿[100]方向和[010]方向的晶格系数。根据文献[16],调整后的外加电场下的弹性吉布斯势函数能够写成极化（i=1,2,3）幂级数的展开形式： （1） 其中是外加电场的分量。重整化因子为： 其中,（i，j＝