硫化锡电子结构和光学性质的量子尺寸效应.PDFVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 63, No. 6 (2014) 067101 硫化锡电子结构和光学性质的量子尺寸效应 吴琼 刘俊 董前民 刘阳 梁培 舒海波 (中国计量学院光学与电子科技学院, 杭州 310018) ( 2013 年11 月5 日收到; 2013 年11 月29 日收到修改稿) 基于密度泛函理论的第一性原理计算, 系统研究了硫化锡(SnS) 晶体、纳米单层及多层的结构稳定性、电 子结构和光学性质. 结果表明: 由于相对弱的层间范德瓦尔斯力作用, SnS 单层纳米片可以像石墨烯等二维 材料一样从块体中剥离出来; 受制于量子尺寸效应和层间相互作用的影响, SnS 的结构稳定性随层数减少而 逐渐减弱, 其带隙随层数减少而逐渐增大; 由于材料的本征激发和吸收取决于电子结构, 因此改变SnS 材料的 层数可以到达调控其光学性质的目的; SnS 块体和纳米结构的主要光学吸收峰起源于Sn-5s, 5p 和S-2p 轨道 之间的电子跃迁; 并且从块体到单层纳米结构, SnS 的光学吸收峰出现明显的蓝移. 本文的研究将有助于SnS 材料在太阳能电池领域的应用. 关键词: 密度泛函理论, 硫化锡, 电子结构, 光学性质 PACS: 71.15.Mb, 68.25.bg, 78.20.–e DOI: 10.7498/aps.63.067101 过强的化学键结合在一起, 而层与层之间依靠弱的 1 引 言 范德瓦耳斯力结合. 从结构特征上来看, SnS 非常 类似于石墨和金属硫化物(如二硫化钼) 等材料. 石 太阳能是一种可持续再生的清洁能源, 太阳能 墨烯(graphene) 和单层二硫化钼(MoS ) 可以通过 的采集依赖于制备高光电转换效率和宽光谱吸收 机械剥离的方法直接从其母体层状材料中得到, 并 范围的光伏(PV) 器件1 . 在过去十几年间, 人们 且这些二维纳米材料展现出许多优于其母体材料 一直以这两个技术指标考量用于制备光伏器件的 的力学、电子、光学和化学性质1114 . 受到石墨烯 材料. 因此, 以单晶硅23 、锑化镉(CdTe)4 和铜铟 等二维纳米材料的启发, 许多实验研究也致力于合 镓硒(CIGS)56 为代表的半导体材料得到了快速 成SnS 的纳米结构. 例如, Zhang 等10 利用热分 的发展. 但是受制于成本和环境污染等问题, 基于 解方法制备了具有矩形纳米片结构的SnS 超大单 这些材料的光伏器件遇到了发展的瓶颈. 而以硫化 晶( nm nm nm). Hickey 等7 报 锡(SnS) 为代表的IV-VI 族半导体由于具有合适的 道了通过胶体合成方法可以制备出了形状可控尺 禁带宽度、低廉的资源成本和环保型的原材料, 越 寸大约为20 nm 的SnS 纳米颗粒. Deng 等1516 进 78 来越受到人们的关注 . 以SnS 为例, 它的光学 一步分别通过溶液合成法和胶体合成方法制备出 带隙为1.3 eV, 非常接近光伏器件的最优带隙(约 了具有良好光电性质的SnS 超薄纳米带和纳米晶. 1.5 eV), 其光学吸收系数达到10 cm. 更重要的 理论研究方面, Vidal 等17 利用第一性原理方法计 是Sn 和S 两种元素在自然界含量较高, 并