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焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化moo 鄄sno 催化剂 - 燃料化学学报
第45卷 第5期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.45 No.5
2017年5月 Journal of Fuel Chemistry and Technology May2017
文章编号:0253鄄2409(2017)05鄄0572鄄09
焙烧气氛对二甲醚低温选择氧化MoO 鄄SnO
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催化剂结构及性能的影响
1,2 1,2 1,2 1,2 1,* 1 1
顾颖颖 ,张振洲 ,王文峰 ,高秀娟 ,张清德 ,韩怡卓 ,谭猗生
(1.中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室,山西 太原摇 030001;
2.中国科学院大学,北京摇 100049)
摘摇 要:采用共沉淀法制备了Mo/ Sn物质的量比为1颐3的MoO 鄄SnO 催化剂,考察了焙烧气氛(O 、air、N 和H )对催化剂
3 2 2 2 2
结构及二甲醚(DME)低温氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。 结果表明,在 O 中焙烧的催化剂上 DME 转化率高达
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25.10%,MF选择性为72.21%,催化剂具有较高的反应活性。 而在H 中焙烧催化剂上DME转化率仅为7.01%,MF选择性
2
为75.82%。 不同气氛焙烧催化剂上DME转化率由大到小的顺序:O airN H 。 采用XRD、Raman、XPS及ESR等对催
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化剂进行深入表征。 结果表明,共沉淀制备Mo1Sn3催化剂中钼物种以高分散MoO 形式存在。 O 中焙烧催化剂表面Mo=O
x 2
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及存在于Mo鄄Sn界面处五配位钼氧化物中Mo 含量均高于其他三种催化剂,即低聚态MoO 末端Mo=O可能是反应活性位x
5+
点之一,五配位钼氧化物中Mo 的存在有利于催化剂活性的提高,也有助于MF 的生成。 结合 in suit DRIFTS证实了吸附于
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Mo 上的CH O,在催化剂表面Mo=O作用下氧化为HCHO后与另一分子CH O耦合为MF。
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