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34间接跃迁
3.4 带间间接光跃迁
前面讨论了晶体中的电子体系与辐射场间相互作用最主要的一项导致的带间跃迁。这样的跃迁元过程的结果是,辐射场的光子数增加或减少1,相应地电子体系中有一个电子从某个能带中的某个能态变到另一能带的一个状态。除了能量守恒 ,电子自旋守恒,跃迁还遵循准动量守恒 或,也即跃迁在空间为竖直跃迁。这样的跃迁只涉及电子体系与辐射场间的相互作用,称之为直接跃迁。
下面我们要讨论另一种情形,例如间接能带半导体(如Si, Ge等)的情形,它们的导带底与价带顶处在空间中的不同位置,导带底与价带顶之间的(直接)光跃迁,由于准动量守恒定则的限制,是被禁戒的。然而,实验上这样的跃迁的确被观察到了。当光子能量大于帶隙,但小于直接(竖直)跃迁所需的能量时,就可观察到光吸收现象,尽管较弱。这时发生的过程只能对应于电子从价带顶跃迁到导带底,对这样的跃迁,电子准动量显然不守恒,在能带图上表现为非竖直的跃迁。
这种波矢空间能带图上非竖直的跃迁是由于跃迁中有声子参与,跃迁中不但光子数改变,同时还有声子数的改变,动量守恒就是由声子动量的变化来达到的。
这种有声子参与的非竖直跃迁称之为间接跃迁。
最简单的情形:过程中只涉及一个声子,动量守恒就变成
(3.4-1)
声子波矢前的正负号相应于过程中湮灭和产生一个声子
当然,整个过程应遵循能量守恒,即:
(3.4-2)
其中,为过程中涉及的声子的能量,它前面的正负号意义同前。
声子会参与到光跃迁过程中来,是由于存在电声子相互作用。
如我们在第二章中,讨论绝热近似时强调的,把晶体的问题,分为电子和原子实两个子系统的问题,是一种近似。电子系的运动与原子实的运动(振动)实际上是有关联的,两个子系统间存在相互作用,称之为电声子相互作用。由于电子系在与辐射场相互作用的同时,还与 声子系(即晶格振动)相互作用 → 发生的光跃迁过程有声子参与。
3.4.1间接跃迁的量子理论
现在要讨论的问题涉及光子,电子和声子三个子系统
设为描述电子运动与晶格振动之间的电子-声子相互作用哈密顿量,为电子与辐射场间相互作用哈密顿量,整个系统的微扰哈密顿量包括上述两部分:
(3.4-3)
我们的问题就是在这样的微扰作用下,找出电子在带间的间接跃迁的速率。
这里将先用一个简化模型对电子与晶格间的相互作用做一介绍。为简单起见,假定晶体是简单布拉菲结构,即每个原胞中只有一个原子。
在绝热近似中,电子体系总的波函数表示为:
(3.4-4)
其中因子描述给定核构型下的电子波函数,是下列薛定格方程的解
(3.4-5)
式中电子所受到的势场为 。
在能带近似中,认为所有原子(实)都处在各自的平衡位置:,每个电子都处在由所有原子实产生的势场和所有其它电子产生的平均势场合成的一个具有给定晶体对称性的势场中。当原子振动,偏离平衡位置时,,这一势场也就相应地有
主要来自原子实势场()的变化。考虑到电子与原子实的相互作用是它们间距的函数,即
(3.4-6)
对晶体中每个电子
(3.4-7)
为第个原子实偏离其平衡位置的振动位移。
对小振动,将上式对展开,只取到一次项,
(3.4-8)
* 晶格振动可以看成是各种模式的叠加,也即振动位移可以按晶格振动正则模对应的正则坐标展开。
的量子力学算符形式如(-13)式所示
为简单起见,下面布拉菲晶体,且,频率)的情形这时 (3.4-9)
其中为原子振动单位矢量, 为晶体总质量。
算符 为声子湮灭算符,相应的产生算符为 。
引进
, (3.4-11)
电声子相互作用哈密顿量改写为
(3.4-12)
前一项相应吸收声子的过程(声子湮灭),后一项相应发射声子的过程。
* 现在的问题中,微扰哈密顿包含了
电子与光子,电子与声子的相互作用
由此可以来讨论声子参与的光跃迁,即跃迁同时涉及电子,光子和声子态的改变。
考虑一个元过程:跃迁初态为:
(3.4-13)
其中第一个因子表示电子态,第二个因子为光子态,第三个因子描述声子态。在上述状态的简化表示中,只列出了跃迁中有变化的单电子态和相关模式中的光子或声子数。
假定跃迁中吸收一个光子,电子态变为,同时吸收或放出一个波矢为的声子,也即,跃迁末态为:
(3.4-14)
跃迁前后的能量和动量守恒,即:
和
(3.4-15)
对于这样的跃迁过程,在前面几节讨论直接跃迁时用的一级近似下是 禁戒的:
微扰哈密顿在初末态之间的矩阵元 包括两部分
,
其中前一项为电子与辐射场相互作用的
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