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Si3N4/Si3N4陶瓷连接的研究进展周飞陈静罗启富李志章(浙江大学杭州310027)(江苏理工大学)(浙江大学)摘 要:本文综述了Si3N4/Si3N4 陶瓷连接的研究现状,论述不同连接工艺对接头强度的影响。关键词:Si3N4 ,连接,弯曲强度1.引言氮化硅(Si3N4) 陶瓷具有一系列优异的物理、化学及力学性能,是发展十分迅速的一类新型高温结构材料。然而,其固有的脆性导致极小的临界裂纹,增大了陶瓷构件在制作加工中的难度,妨碍了其在工程结构中的应用。为了扩大陶瓷的应用范围,必须解决陶瓷的接合问题。陶瓷的接合,特别是陶瓷与金属的接合〔1〕,已成为近几十年研究的对象。然而,随着氮化硅陶瓷作为热机高温结构材料的计划日趋接近,Si3N4/Si3N4陶瓷的连接研究,已成为人们关注的方向。有效的陶瓷连接,不仅有利于制备形状复杂的各种构件,而且还能改善陶瓷的可靠性,将对陶瓷的精密制造,产生深远的影响。在文献〔2〕中,我们论述了Si3N4/金属连 接的研究现状。现在,本文主要综述Si3N4/Si3N4陶瓷连接的研究现状,论述不同连接工艺对接头强度的影响。2.活性钎焊活性钎焊是利用钎料中所含有的少量活性元素(如Ti、Zr),与陶瓷反应,形成被钎料浸润的反应层,实现陶瓷/陶瓷(金属)的化学接合。氮化硅陶瓷是一种共价键化合物,不同于离子键组成的氧化物陶瓷,其连接研究在某种程度上,远不及氧化物陶瓷的深入。八十年代中期,Naka等〔3〕用非晶态的Cu66Ti34、Cu50Ti50和Cu43Ti57钎料,在1000～1300℃,真空度为5×10-5乇的条件下,进行Si3N4/Si3N4的钎焊研究。结果表明:在1273K钎焊时,Si3N4/Cu66Ti34/Si3N4的接头强度低于Cu50Ti50、Cu43Ti57钎料形成的接头强度;当T1273K时,Si3N4/Cu66Ti34/Si3N4的接头强度高于Cu50Ti50、Cu43Ti57钎料形成的接头强度。Si3N4/Cu50Ti50/Si3N4的接头强度随试验温度的升高及钎焊时间的延长而下降。Ti与Si3N4反应形成TiN、Ti5Si3。其 中,TiN的生长受N在TiN中的扩散速率控制。随后,R. E. Loehman等〔4〕研究了Si3N4/Si3N4钎焊的连接机理。在900℃,Al与Si3N4中的烧结助剂SiO2反应,形成Al2O3;而Ag-Cu- Ti与Si3N4反应,形成复杂结构的反应层(含有TiN、Ti5Si3 和TiSi等反应 物),其接头强度高于Al钎料的接头强度,并随反应层厚度的增加而下降(见图1)。Ning等〔5〕在研究Al钎焊Si3N4 陶瓷时发现:Al/Si3N4的界面上不存在Al2O3,而是非晶态的SiO2-Al2O3 相和β′- Sialon相。Al/AA-Si3N4〔含烧结助剂〕的界面反应层厚度大于Al/AF- Si3N4〔无烧结助剂〕的界面反应层厚度,并且,前者的接头强度高于后者的接头强度。根据界面热应力分析可知:反应层越厚,其热应力的梯度变小,导致接头强度上升,这似乎与Loehman的结果〔4〕相反。其 实,对于后者的界面反应系统,反应层的结构为 Si3N4/50TiN27Ti2Si18AgCu5/Cu4Ti+在1800℃、3GPa、1小时的条件下接合。测定其界面附近的维氏硬度与温度的关系,发现直到1200℃,硬度才有少许下降,但不适〔9〕Cu3Ti2/Cu-Ag共晶。当反应层较厚时,热宜于投入生产。膨胀错配易引起界面裂纹,导致强度降低。为了了解烧结助剂对扩散连接的影响,〔10〕冼爱平等〔6〕用活性金属钎料Ag57Cu38Kanzaki等将未添加助剂的Si3N4与含Ti5在1103- 1253K范围内真空钎焊热压Si3N4陶瓷,可得到最大的接头强度490MPa,并且,钎焊强度与Ti/Si3N4界面反应产物TiN的厚度有关。用Ag- Cu、Cu-Ni 和Au- Ni- Pd在790℃、970℃、1130℃钎焊沉积Ti膜的Si3N4。结果表明:在790℃、970℃时,Ti膜能促进钎料的铺展,并阻止合金与Si3N4反应;在1130℃,Ti开始熔入Au- Ni- Pd溶液中,与Si3N4反应,形成牢固的化学接合〔7〕。在上面,Ti/Si3N4界面反应产物几乎都是TiN、Ti5Si3,可以描述成Ti在Si3N4表面富集,并与Si3N4反应,即:9Ti+Si3N4=4TiN+Ti5Si3(1)而M.Paulasto和J.K. Kivilahti〔8〕在研究Ag-Cu-Ti/Si3N4界面反应层的相结构后指出:在钎焊温度,Ag-Cu-Ti钎料被分成富银少钛的液相L1和富铜钛少银的液相L2。此时,液相L2富集在Si3N4表面,并与之反应,形成斜方晶系Ti-Cu-Si-N相,这由于