熔盐法制备lacetbpo4的工艺研究-有色金属科学与工程.doc

熔盐法制备La,Ce,Tb) PO4的工艺研究(，王玉香，周健 （赣州有色冶金研究所，江西，赣州，341000） 摘 要：La,Ce,Tb)PO4绿色荧光粉。利用XRD、SEM、激光粒度仪、光谱分析仪La,Ce,Tb) PO4绿色荧光粉，其发光亮度优于高温固相法。 关键字：中分类号：La,Ce,Tb) PO4 by molten salt method WEN Xiao-qiang, WANG Yu-xiang, ZHOU Jian (Ganzhou Nonferrous Metallurgy Research Institute, Ganzhou 341000) Abstract：Using sodium chloride and potassium chloride as molten salts, La,Ce,Tb) PO4 was prepared by molten salt method in this paper. Morphology, phase, particle size and luminescent properties were measured by SEM, XRD , laser particle size and luminescence spectrum. The effects of amount of compound molten salt,sintering temperature and time on properties of the phosphor were studied. Then the reaction mechanism was discussed. The results indicate that the optimal ratio of the compound molten salt to precursor is 2.5～3.5,the best condition for roasting is 900℃ holding for 3h and the peak intensity of the phosphor prepared is higher than that of the phosphor prepared by high temperature solid state reaction. Key words: (La,Ce,Tb) PO4；molten salt method；luminescent intensity；particle size 0引言 La,Ce,Tb)PO4晶体是一种发绿光的光致发光材料，光效高，制备温度比铝酸盐低，颗粒比铝酸盐细，发光颜色偏黄，色坐标X值高，配混灯用荧光粉时有利于节省昂贵的稀土荧光粉。镧系磷酸盐的合成方法有很多, 如水热法[]、共沉淀法[]和高温固相法[]等。它的物理化学性质如：化学成分、晶体结构、晶粒大小和形貌、电学和光学性质等都依赖于合成方法和合成参数。因此研究合成方法对我们理解稀土掺杂磷酸盐的发光性质具有很重要的意义, 从而获得发光性能优良的荧光粉。熔盐法，具有温度低、时间短、与形貌可控等[4][5]，近年来应用范围也越来越广制备出了多种氧化物粉体，如片状氧化铝粉体[][7]、磷酸镧粉体[]、LiMn2O4[]，目前，研究者采用熔盐法合成了多种稀土发光材料。韩凯[]等人采用熔盐法合成了Y2O3:Eu3+红色荧光粉；Zuwei Song[]等以CoCl2和Na2WO4为原料，以NaNO3和LiNO3混合盐为熔盐，在270℃下保温8小时了CoWO4；Jie Zhang[]等用熔盐法在900℃下成功MgAl2O4；袁乐[13]采用水热均匀沉淀-熔盐煅烧法了 YAG: Ce3+黄色荧光粉。 本文结合熔盐法在合成无机粉体方面的优势，选用NH4)2HPO4反应生成(La,Ce,Tb)PO4荧光粉前驱体。通过考察熔盐处理过程中NaCl-KCl的用量，合成温度与合成时间对所得产物颗粒尺寸及发光性能的影响，制得了性能优良的(La,Ce,Tb)PO4绿色荧光粉。 1实验原料及方法 1.1试剂与仪器 La2O3（纯度99.99%）、Tb4O7（纯度99.99%）、CeO2（纯度99.99%）、盐酸、NaCl、KCl、NH4)2HPO4、柠檬酸、氨水，激光粒度分析仪（LS-603）、扫描电子显微镜（XL30W/TMP）、荧光激发与热猝灭光谱分析仪（EX-1000）、X衍射分析仪（D/max-rA） 1.2实验过程 按化学计量比称取La2O3、Tb4O7、CeO2，溶于盐酸中得到La,Ce,Tb)Cl3溶液，将其与草酸溶液同步加入到柠檬酸溶液中，用氨水调节pH值，形成白色沉淀，充分搅拌后，洗涤，过滤，白色沉淀放入烘箱