团簇状碳黑颗粒在丙烯臭氧氧化与光氧化体系中的重构.pdf

第 58 卷 第 1 期 2009 年 1 月 物 　理 　学 　报 Vol . 58 ,No . 1 ,J anuary ,2009 ( ) 10003290200958 01 066207 ACTA PHYSICA SINICA 2009 Chin . Phys. Soc . 团簇状碳黑颗粒在丙烯臭氧氧化和 光氧化体系中的重构 吕子峰 　郝吉明 　李俊华 　武 　山 (清华大学环境科学与工程系 ,北京 　100084) (2008 年 4 月 1 日收到 ;2008 年 6 月4 日收到修改稿) 　　大气中的碳黑颗粒具有不规则的分形团簇结构. 以电火花放电产生的团簇碳黑颗粒为研究对象 ,发现颗粒的 团簇结构在丙烯臭氧氧化和光氧化体系中均发生重构 ,形成更为紧实的结构. 研究表明这种重构是由丙烯氧化产 生的过氧自由基和羟基自由基引起的. 研究结果有助于对大气中团簇状碳黑颗粒老化过程的进一步了解. 由于重 构直接改变了颗粒的粒径分布 ,这一过程可能导致碳黑颗粒在大气中物理化学特性的重大改变. 关键词 : 团簇碳黑颗粒 , 重构 , 丙烯 , 烟雾箱 PACC : 8270R , 6146 , 9260M , 94 10F 松散结构的孔穴中 ,通过毛细力将团簇结构破坏. 1 引 言 进一步研究发现 ,重构过程大大降低了碳黑颗粒的 比表面积 ,颗粒的光学特性 、吸湿特性也随之发生了 ( ) [8 —10 ] 大气中的碳黑颗粒 soot 主要来 自生物质和化 显著的变化 . 石燃料的不完全燃烧[ 1] ,是大气中细粒子 PM ( 空 本研究利用室内温控烟雾箱 ,考察了碳黑颗粒 25 μ ) 在丙烯臭氧氧化和光氧化体系中的变化. 碳黑颗粒 气动力学直径小于 25 m 的颗粒 的重要组成部 分[2 ] . 与其他 PM 成分相 比, 除了降低能见度 、影 由石墨电极电火花放电生成. 通过这种方式产生的 25 响人体健康外 ,碳黑颗粒有其独特的环境影响. 例 碳黑颗粒结构上同不完全燃烧产生的碳黑颗粒非常 如碳黑颗粒对太阳光有很强的吸收作用 ,能对大气 类似 ,在相关研究中被广泛用作真实碳黑颗粒的替 [3 ] 代物[8 —10 , 12 ] . 研究结果表明 ,碳黑颗粒发生了重构 , 产生正的辐射强迫 ,从而影响气候变化 . 一般来 说 ,排放源排放的碳黑颗粒由大量近似球体的基元 形成更为紧实的结构. 需要特别指出的是 ,反应进 碳粒子组成 , 呈现不规则的分枝状 团簇结构[4 —8 ] .