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摘要
碳纸电极的改性及其在全钒液流电池中的应用
专业:物理化学
姓名:岳鹿
导师:李伟善吕东生
摘要
由于全钒液流电池具有长的循环寿命,高的能量效率,低的维护费用,以及
环境友好等诸多优点,被认为是最有前景的二次储能装置。由于全钒液流电池中
采用硫酸作为支持电解质,碳材料,尤其是聚丙烯腈基碳纤维材料一直被认为是
液流电池电极材料的首选。但是,由于碳材料本身较差的电化学活性限制了其在
液流电池中的广泛应用。同时由于正极电解质溶液中V(Ⅳ)与V(Ⅵ离子在硫酸溶
液中存在形态的复杂性和不稳定性,以及离子存在形态与电化学的关联性等问题
尚未认识清楚,所以研究电解液中V(rVON(V)电极反应动力学也很有必要。本文
针对全钒液流电池中电极材料及其反应动力学涉及的一些关键问题,用热改性及
酸改性处理碳纸,并将之作为钒电池电极材料,通过多种物理以及电化学手段对
改性碳纸及其电化学性能进行表征,得到了以下结果:
1.在空气气氛下对碳纸进行热处理,结果表明,适当温度下对碳纸的热处
理,能改善碳纸上碳纤维的表面状态,增加其表面含氧活性官能团的含量。经过
500
oC处理后的碳纸表面的含氧官能团数量最多,其原因可归结于在碳纸燃点附
近温度下碳纸的碳纤维上含氧官能团如一OH和一C--O生成速率最大。碳纸电极上
这些含氧官能团特别是.OH的含量的提高,能降低电极反应极化电阻,从而大大
改善对V(IV)N(V)和v(ii)/v(m)电对的催化性能。
2.用循环伏安、极化曲线和交流阻抗方法研究热处理碳纸电极上v(Iv)m(v)
氧化还原动力学。循环伏安和极化曲线结果表明,随着热处理温度的升高,
摘要
原反应的交流阻抗等效电路模型,拟合结果表明,热处理增大了在碳纸电极表面
的双电层电容,减小了V(IV)N(V)氧化还原反应的电荷转移电阻。用循环伏安和
交流阻抗两种方法求得的V(IV)离子的扩散系数基本相同,表明所构建的交流阻
抗等效电路模型和与电极反应过程相符合。
3.通过在超声及一定温度下在特氟龙的密闭反应釜里用混酸
(H2SOdHN03)来改性碳纸,并使之用作全钒液流电池的电极。结果表明,碳
纸的碳纤维上∞H官能团的含量随着碳纤维在混酸中处理时间的增加而增加。
但是,由于混酸对碳纤维材料的强氧化作用,当处理超过10h后碳纸的表面被
破坏严重,因此造成10h后碳纸上-oH官能团的含量虽然最高但却没有对
h的碳纸
V(IV)N(V)和V(II)/V(III)电对展现出更好的电催化活性。用混酸处理8
组装成的全钒液流电池,在10mA·cln之的充放电电流下表现出了最好的充放电
性能,其中电压效率能达到91.3%,平均能量效率能达到75.1%。
4.探讨了V(IV)N(V)电对在碳纸电极上的交流阻抗特性。结果表明,碳纸
电极在V(IV)硫酸溶液中开路电位下所测得的阻抗不是钒离子的阻抗,而是碳纸
V(vs.SCE)
电极上--COH/-C=O电对的反应阻抗;在v(Iv)硫酸溶液中在0.7~1.2
电位区间内进行极化所测得的阻抗为v(iv)/v(v)电对的反应阻抗;极化电位对
v(iv)和V(Ⅵ电对在电解液中反应的阻抗参数有很大影响;通过控制v(Iv)和
v(V)在电解液中的比例能构筑不同开路电位的钒电解液,可以代替在v(iv)的硫
酸溶液中通过施加一定的极化电位来获得体系阻抗;H2s04和钒离子浓度,以及
电解液温度对阻抗参数溶液电阻,反应电阻和电双层电容有很大影响,从电极过
程动力学兼顾电池能量密度的角度,合适的总钒浓度范围为1.0到2.OM,合适
的H2S04浓度范围为3到5M,电解液的反应温度不应超过60oC。
关键词:全钒液流电池,碳纸电极,改性,电极过程,电池效率
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