非水介质中全硅沸右分子筛合成的研究-上海有机化学研究所.PDF

化学学报 .A.CT.A. CHIMIC.A. SINIC.A. 1990, 18, 639-643 非水介质中全硅沸右分子筛合成的研究 全硅方饷石和全硅 ZSM-39 的晶化 霍启升 冯守华铸 徐如人 〈吉林大学化学系，长春〉 在乙醇股及甘油和乙二股混合物两种非水介质中合成了全硅方铀右.在二泛的有机介质申进 行了全硅沸石合成的研究，首次获得了全硅ZSM-39 及未知结构硅酸盐K相.通过X射线衍射、 红外光谱、组成分析、差热与热重分析等方法对合成的晶体产物进行了鉴定.里用液相电导率-硅酸 根离子浓度测量方法对非水溶液的性质及对非水介质中全硅涕石生成的必要条件进行了探讨. 沸石分子筛的经典合成方法是水热晶化法口，l!J 但随着合成研究的发展，已有报道采用多 种途径合成沸石分子筛. 1986 年， 8ugi皿0协等人m 报道了在水和有机物，如甲醇、丙醇、乙醇 胶、乙二醇，混合溶剂中，合成了 181 系列高硅沸石 Nari协E旬在水和丙酣， 1, 4一二氧六环体 系中合成了 Z8M-5 沸石. Groenen 等人(5J 在研究二甲亚确对沸石合成体系中硅酸根聚合态 → 的影响时发现，加入二甲亚嗣后，仍能合成出 Z8M-5 沸石. Derouane[GJ 在水-有机相(0 5 0 . 1985 年， Bibby 和 Dale(7J首先报道了在 醇)半水体系中合成了一系列磷酸硅铝分子筛 10 纯非水体系中全硅方锅石的合成，并进行了核磁共振的研究阳.之后 Van Elp 等人即在更 多的有机榕剂体系中合成了硅铝方铀石，使用的溶剂有乙二醇、甘捕、二甲亚矶、环丁枫、 0 - 6 0 X 7 我们曾在乙二醇中获得了全硅方铀石单晶，并进行了单晶 醇. 射线结构分析及光谱测 OJ 定口 通过非水体系中沸石合成的研究，我们试图对非水溶剂中沸石的结晶现象进行更深入的 研究，从非水介质角度进一步了解沸石的晶化机理.试图在非水介质中合成具有特殊组成、结 构及特殊表面性质的沸石分子筛.由于这方面的研究工作刚刚起步，对非水体系的性质缺乏 实质性探讨.我们认为下列问题尚待解决: (1) 全硅方铺石的晶化对合成体系中有机溶剂有何 要求; (2) 非水体系中洛剂性质对沸石分子筛合成有何影响; (3) 选择有机溶剂有哪些规律.针 对上述几个问题，我们使用了多种有机溶剂，探讨了非水介质中沸石分子筛的合成.首次在乙 ，、 醇胶及甘油和乙二股的混合溶剂中合成了全硅方铀石，并在非水介质:中获得了全硅Z8M-39 沸石;通过在室温下测量反应物液相