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Ce改性对Y型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制-Open
物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao)
344 Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31 (2), 344-352 February
[Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201412163
Ce 改性对Y 型分子筛酸性及其催化转化性能的调变机制
张 畅1 秦玉才1 高雄厚2,* 张海涛2 莫周胜3
初春雨1 张晓彤1 宋丽娟1,3,*
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( 辽宁石油化工大学, 辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室, 辽宁抚顺113001; 中国石油天然气股份有限公司
石油化工研究院兰州化工研究中心, 兰州730060; 3 中国石油大学(华东), 化学工程学院, 山东青岛266555)
摘要: 采用液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的CeY 分子筛. 运用电感耦合等离子发射光谱(ICP-
AES) 、X 射线衍射(XRD)、N 吸附等温线和氨气程序升温脱附(NH -TPD)等方法对其进行表征, 采用原位傅里叶
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变换红外(in situ FTIR)光谱技术分别以吡啶和噻吩作为探针分子研究了Ce 改性对Y 型分子筛酸性能和催化转
化性能的影响规律. 结果表明, Ce 离子改性不改变Y 型分子筛晶体的基本骨架, 但改变其精细结构. 分子筛改
性过程中Ce 物种优先定位于方钠石(SOD)笼, 随着稀土离子含量增大, 逐渐出现在超笼中. Ce 离子交换过程
中产生一定量的Brönsted (B)酸中心, 且其量与强度随着Ce 含量的增大均呈现先增加后平稳的趋势. 同时, Ce
离子交换产生与非骨架铝物种和铈物种有关的两种强度不同的Lewis (L)酸中心, 且两者均随着Ce 含量的增大
而增大. 噻吩吸附红外光谱表明, 由于Ce 离子改性产生的强B 酸中心可导致噻吩在室温条件下即可发生质子
化反应, 质子化的噻吩分子可进一步发生低聚反应. 而稀土物种与B 酸中心的协同作用有利于低聚反应的发生.
关键词: 原位傅里叶变换红外光谱; CeY; 酸性; 噻吩; 催化转化
中图分类号: O643
Modulation of the Acidity and Catalytic Conversion Properties of Y
Zeolites Modified by Cerium Cations
ZHANG Chang1 QIN Yu-Cai1 GAO Xiong-Hou2,* ZHANG Hai-Tao2 MO Zhou-Sheng3
CHU Chun-Yu1 ZHANG Xiao-Tong1 SONG Li-Juan1,3,*
1
( Key Laboratory of Petrochemical Catalytic Science and Technology o
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