叶腊石对水溶液中铀的吸附研究.PDF

中国科学: 化学 2016 年 第46 卷 第4 期: 409 ~ 416 《中国科学》杂志社 SCIENTIA SINICA Chimica SCIENCE CHINA PRESS 论 文 叶腊石对水溶液中铀的吸附研究 张娜, 张陶娜, 蒋京呈, 王春丽, 刘春立* 北京分子科学国家实验室; 放射化学与辐射化学重点学科实验室; 北京大学化学与分子工程学院, 北京 100871 *通讯作者, E-mail: liucl@ 收稿日期: 2015-07-09; 接受日期: 2015-08-21; 网络出版日期: 2016-01-29 摘要 开展铀吸附研究, 特别是铀在黏土矿物上的吸附行为研究, 对处置库安全评价十分必要. 叶腊石是自 然界常见的黏土矿物, 但是对叶腊石和铀相互作用的研究还较少. 本文采用批式实验的方法研究了 pH 、离子强 度等对铀在叶腊石上吸附行为的影响, 还探讨了该吸附反应的热力学和动力学特性. 结果表明, 铀在叶腊石上 的吸附受pH 影响较大, 受离子强度影响较小. 铀在叶腊石上的吸附过程符合准二级动力学方程, Freundlich 模型 可以更好地拟合铀在叶腊石上的吸附行为. 叶腊石吸附铀是一个自发进行的吸热反应. 关键词 吸附, 铀, 叶腊石, 水溶液 1 引言 利石[5~8]等. 这些研究表明, 水溶液中含铀浓度较低 时, 铀主要发生水解反应. 黏土矿物对铀离子的吸附 开展铀吸附行为的研究工作, 一方面有利于找 主要是通过表面配合和离子交换实现的, 吸附性能 到合适的铀吸附材料, 可以应用于含有中低浓度铀 受到接触时间、pH 、离子强度、温度等因素的影响. 的放射性废水的处理技术, 并进一步应用于海水提 叶腊石是自然界常见的黏土矿物, 资源丰富, 成 铀; 另一方面, 放射性废物处置有可能造成土壤和地 本低廉, 具有广阔的应用前景. 天然绢云母叶腊石对 下水的污染, 这要求研究者对铀在水-矿物体系的迁 Pb2+ 、Cu2+ 和 Zn2+ 二价有毒金属阳离子具有吸附作 移行为有详尽的了解. 所以, 开展铀吸附研究, 特别 用[9,10]; Erdemoglu 等[11]利用 N-氨乙基-3-氨丙基甲基 是铀在黏土矿物上的吸附行为研究, 对处置库安全 二甲氧基硅烷(APMDS)改性叶腊石对 Pb2+进行吸附; 评价十分必要. 叶腊石-蒙脱石的混合物可以吸附Ni2+[12] ; 谱学方法也 有机聚合物、微生物类、有机质及复合材料等都 被用于叶腊石对 Ni2+ 的吸附研究, 进一步揭示了反应 可以用来吸附铀[1~4], 而自然界土壤中, 黏土矿物是 机理[13]; 另外, 叶腊石还可以作为氟化物的吸附剂[14]. 一种简单易得的吸附材料, 可以吸附放射性废液中 叶腊石在对重金属离子的吸附中占有重要的地 的铀, 阻滞铀在地下水-土壤中的迁移. 目前, 我国对 位, 而其对铀的吸附行为尚不明确. 又因为叶腊石在 黏土矿物吸附铀的研究尚不全面, 已经开展的研究 我国的储量丰富, 其在地质处置中具有一定的应用 包括高岭土、蒙脱石、膨润土、凹凸棒、钠长石、伊 潜力. 因此, 为了研究放射性核素在地质介质中的行 引