TODGA_DHOA体系萃取金属离子__对Np_的萃取.docx

文章编号：０２５３－９９５０（２０１２）０５－０２６２－０７ＴＯＤＧＡ－ＤＨＯＡ体系萃取金属离子Ⅰ．对Ｎｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）的萃取朱文彬，李峰峰，叶国安，李会蓉中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京１０２４１３摘要：次锕系核素（主要为Ａｍ、Ｃｍ和Ｎｐ）是放射性废物中长期放射性毒性的最大贡献体，将这些次锕系核素从废物中去除后可以将必要的储存时间由原来的大于１０６年减少到不到１０３年。近年来，二甘醇二酰胺（两个酰胺基团之间通过醚基连接）作为三齿试剂与金属离子配位得到了广泛的研究。在这类试剂中，Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－四辛基－３－氧戊二酰胺（ＴＯＤＧＡ）被认为从高放废液（ＨＬＬＷ）中分离三价锕系和镧系具有较大的应用前景。本工作以ＴＯＤＧＡ和Ｎ，Ｎ－二己基辛酰胺（ＤＨＯＡ）为萃取剂，研究了以正十二烷为稀释剂，二者对Ｎｐ（Ⅳ）、Ｎｐ（Ⅴ）和Ｎｐ（Ⅵ）的萃取行为，主要考察了萃取剂浓度、ＨＮＯ３浓度和ＮａＮＯ３浓度的影响。结果表明：ＴＯＤＧＡ和ＤＨＯＡ对Ｎｐ（Ⅳ）、Ｎｐ（Ⅴ）和Ｎｐ（Ⅵ）的萃取分配比大小顺序均为：Ｄ（Ｎｐ（Ⅳ））＞Ｄ（Ｎｐ（Ⅵ））＞Ｄ（Ｎｐ（Ⅴ）），并且均对Ｎｐ（Ⅴ）的萃取能力较小；ＴＯＤＧＡ／正十二烷体系中加入ＤＨＯＡ时，对Ｎｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）萃取具有一定的反协同效应；ＴＯＤＧＡ萃取Ｎｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）的方程式分别为：Ｎｐ４＋（ａｑ）＋４ＮＯ－ａｑ＋３ＴＯＤＧＡｏｒｇ→ＮｐＮＯ３４３ＴＯＤＧＡｏｒｇ３（）（）（）·（）ＮｐＯ＋ａｑ＋ＮＯ－ａｑ＋ＴＯＤＧＡｏｒｇ→ＮｐＯ２ＮＯ３ＴＯＤＧＡｏｒｇ２（）３（）（）（）·（）ＮｐＯ２＋ａｑ＋２ＮＯ－ａｑ＋２ＴＯＤＧＡｏｒｇ→ＮｐＯ２ＮＯ３２（）３（）（）（）·（）２ＴＯＤＧＡｏｒｇ２关键词：ＴＯＤＧＡ；ＤＨＯＡ；溶剂萃取；Ｎｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）中图分类号：ＴＬ２４１．１２文献标志码：ＡＥｘｔｒａｃｔｉｏｎｏｆＭｅｔａｌＩｏｎｓＦｒｏｍＡｑｕｅｏｕｓＮｉｔｒｉｃＡｃｉｄＳｏｌｕｔｉｏｎｓＷｉｔｈＴＯＤＧＡａｎｄＤＨＯＡＩ．ＥｘｔｒａｃｔｉｏｎｏｆＮｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）ＩｏｎｓＺＨＵＷｅｎ－ｂｉｎ，ＬＩＦｅｎｇ－ｆｅｎｇ，ＹＥＧｕｏ－ａｎ，ＬＩＨｕｉ－ｒｏｎｇＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｐ．Ｏ．Ｂｏｘ２７５（２６），Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，ＣｈｉｎａＡｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｍｉｎｏｒａｃｔｉｎｉｄｅｓ（ＭＡ，ｍａｉｎｌｙＡｍ，ＣｍａｎｄＮｐ）ａｒｅｔｈｅｌａｒｇｅｓｔｃｏｎｔｒｉｂｕｔｏｒｓｔｏｔｈｅｌｏｎｇｔｅｒｍｒａｄｉｏｔｏｘｉｃｉｔｙｏｆｔｈｅｗａｓｔｅ．ＴｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆＭＡｆｒｏｍｔｈｅｗａｓｔｅｗｏｕｌｄｒｅｄｕｃｅｔｈｅｎｅｃｅｓｓａｒｙｓｔｏｒａｇｅｔｉｍｅｆｒｏｍｍｏｒｅｔｈａｎ１０６ｙｅａｒｓｔｏｌｅｓｓｔｈａｎ１０３ｙｅａｒｓ．Ｄｉａｍｉｄｅｓ，ｎａｍｅｌｙｔｈｅｄｉｇｌｙｃｏｌａｍｉｄｅｓ（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇｅｔｈｅｒｌｉｎｋａｇｅｂｅｔｗｅｅｎｔｗｏａｍｉｄｅｇｒｏｕｐｓ），ｈａｖｅａｌｓｏｂｅｅｎｓｔｕｄｉｅｄｆｏｒｔｈｅｉｒｅｘｔｒａｃｔｉｏｎａｂｉｌｉｔｙｔｏｗａｒｄｓｍｉｎｏｒａｃｔｉｎｉｄｅｓａｓｔｈｅｙａｃｔａｓｔｒｉｄｅｎｔａｔｅｌｉｇａｎｄｓｔｏｃｏｍｐｌｅｘｗｉｔｈｔｈｅｍｅｔａｌｉｏｎｓ．Ａｍｏｎｇｄｉｇｌｙｃｏｌａｍｉｄｅｓ，ｒｅｃｅｎｔｌｙｄｅｖｅｌｏｐｅｄＮ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′－ｔｅｔｒａｏｃｔｙｌｄｉｇｌｙｃｏｌａｍｉｄｅ（ＴＯＤＧＡ）ｈａｓｂｅｅｎｉｄｅｎｔｉｆｉｅｄａｓｏｎｅｏｆｔｈｅｍｏｓｔｐｏｗｅｒｆｕｌｅｘｔｒａｃｔ－ａｎｔｂｅｉｎｇｃｏｎｓｉｄｅｒｅｄｆｏｒｔｈｅｐａｒｔｉｔｉｏｎｉｎｇｏｆｔｒｉｖａｌｅｎｔａｃｔｉｎｉｄｅｓａｎｄｌａｎｔｈａｎｉｄｅｓｆｒｏｍＨＬＬＷ收稿日期：２０１２－０５－０２；修订日期：２０１２－０６－０８作者简介：朱文彬（１９７４—），男，四川简阳人，副研究员，硕士，核燃料循环与材料专业第５期朱文彬等：ＴＯＤＧＡ－ＤＨＯＡ体系萃取金属离子Ⅰ．对Ｎｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）的萃取２６３ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ．Ｓｏ，ｉｎｔｈｅｐｒｅｓｅｎｔｐａｐｅｒ，ｔｗｏｅｘｔｒａｃｔｉｏｎｒｅａｇｅｎｔｓ，ＴＯＤＧＡａｎｄＮ，Ｎ－ｄｉｈｅｘｙｌ－ｏｃｔａｍｉｄｅ（ＤＨＯＡ）ｈａｖｅｂｅｅｎｕｓｅｄａｓｅｘｔｒａｃｔａｎｔｓｆｏｒｅｘｔｒａｃｔｉｏｎＮｐ（Ⅳ，Ⅴ，Ⅵ）ｉｏｎｓｆｒｏｍａｑｕｅｏｕｓｎｉｔｒｉｃａｃｉｄｓｏｌｕｔｉｏｎｓ．Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｎｉｔｒｉｃａｃｉｄ，ｓａｌｔｉｎｇ－ｏｕｔａｇｅｎｔｓｉｎａｑｕｅｏｕｓａｎｄｔｈｅｅｘｔｒａｃｔａｎｔｉｎｏｒｄａｎｉｃｐｈａｓｅｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｒａｔｉｏｓａｒｅｅｘａｍｉｎｅｄ．Ｔｈｅｒｅ