Co／TUD-1催化1，2-二苯乙烯环氧化反应.pdf

石 油 化 工 · 288 · PETR0CHEMICALTECHN0L0GY 2012年第41卷第 3期 Co／TUD—I催化1，2一二苯乙烯环氧化反应 汤清虎，石倩倩，乔 冉 ，赵培正，赵培真 (河南师范大学 化学与环境科学学院 绿色化学介质与反应省部共建教育部重点实验室，河南 新乡 453007) [摘要]以乙酰丙酮钴 (Ⅱ)为前体，采用原子层沉积法合成了CoT／UD一1催化剂，考察了该催化剂在以O为氧化剂的1，2一二 苯乙烯环氧化反应中的性能；并对催化剂进行了XRD、N：吸附一脱附、漫反射光谱和H一TPR表征。表征结果显示，当co负载 量 (W)小于等于4．0％时，TUD一1分子筛中co主要以高度分散的CoO形式存在；当co负载量大于4．0％时，分子筛的孑L道 内外 均有大量CoO形成。高度分散在分子筛中的CoO是1，2-二苯乙烯环氧化的高活性组分。与采用浸渍法和水热法制备的催化 剂相比，原子层沉积法制备的CoT／UD—l催化剂具有更高的活性。以负载量为4．0％的CoT／UD一1为催化剂，在100℃下反应6h 时，1，2-二苯乙烯转化率为49．3％，环氧化物选择性为96．8％。 [关键词 ]TUD—1分子筛；钴催化剂；1，2-二苯乙烯；氧气；乙酰丙酮钴；环氧化 [文章编号]1000—8144(2012)03—0288—07 [中图分类号]TQ426．8 [文献标识码]A Epoxidationoftrans--StilbeneoverHighlyDispersedCo／TUD--1Catalysts Qinghu，ShiQianqian，QiaoRan，ZhaoPeizheng，ZhaoPeizhen (SchoolofChemistryandEnvironmentalScience，KeyLaboratoryofGreenChemicalMediaandReactions， MinistryofEducation，HenanNormalUniversity，XinxiangHenan453007，China) [Abstract]Co／TUD一1catalystswithdifferentColoadingsweresynthesizedbyatomiclayer deposition(ALD)methodusingcobaltacetylacetonate(1I)astheprecursorandwerecharacterizedby meansofXRD ，N2adsorption—desorption，DRSandH2一TPR．Activityofthepreparedcatalystsin epoxidationoftrans—stilbenewithoxygenwasinvestigated．TheresultsshowedthattheCospecieson TUD一1molecularsievesexistedmainlyintheform ofhighlydispersedCoOxwhentheCocontentwas notmorethan4．0％(w)，whereashigherCocontentwouldleadtofomrationofalargeamountofCo304 clustersoutsideandinsidethechannelsoftheTUD-1molecularsieves．Comparedwiththecatalysts preparedbyimpregnation orhydrothermalmethodwiththesameCocontent，Co／TUD一1catalyst preparedbyALD methodexhibitedhighactivityinepoxidationoftrans-stilbene．Undertheconditions ofreactiontemperature100℃ ，reactiontime6handCo／TUD一1withColoading4．0％as