Fe-β催化分解N2O高温稳定性和其再生性能.pdf

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石 油 化 工 · 916 · PETROCHEMICALTECHN0LOGY 2013年第42卷第 8期 Fe—Ij;催化分解N2o的高温稳定性及其再生性能 孙宝盛,陈 健,陈标华,李英霞,王 煊,何 淼 (北京化工大学 化学工程学院,北京 100029) [摘要]考察了铁改性的p分子筛 (Fe—p)催化剂用于N:O分解的高温稳定性及其再生性能,在同定床反应器上对高温处理前 后的Fe—p催化剂进行了评价,并对其进行了XRD、N吸附一脱附、FTIR、H:一TPR和XPS等表征。实验结果表明,高温处理使 Fe—p催化剂的活性出现不同程度的降低,但分子筛的主要晶型结构没有明显变化,催化剂活性降低的主要原因是催化剂的活 性中心三价铁物种转变为活性差的铁的氧化物;另外,部分铁的氧化物向载体表面迁移聚集,活性中心的分散度降低 ,活性 铁物种的比表面积下降,也使催化剂的活性降低。通过}{2还原再生,可使Fe—p催化剂的活性基本恢复。 [关键词 ]铁改性;一氧化二氮分解;B分子筛催化剂 [文章编号 ]1000—8144(2013)08—0916—05 [中图分类号 ]TQ426 [文献标志码 ]A HighTemperatureStabilityandRegenerationofFe—M odified pMolecularSieveCatalystforDecompositionofN20 SunBaosheng,ChenJian,ChenBiaohua,LiYingxia,WangXuan,HeM iao (CollegeofChemicalEngineering,B@ngUniversityofChemicalTechnology,Beijing100029,China) lAbstract]Fe—modifiedpmolecularsieve(Fe—p)catalyststreatedathightemperaturewere characterizedbymeansofXRD,N2adsorption-desoprtion,FTIR,H2-TPR andXPS,andtheir catalyticperformancesinthedecompositionofN20werestudied.ThetreatedFe—pcatalystsstillkept theiroriginalcrystalstrucutre.ThecatalyticactivityofthetreatedFe—Bcatalystsdecreasedduetothe transitionoftheactivesites(ferricions)intoinactiveironoxides.Inaddition,partoftheironoxides migratedtothemolecularsievesurfaceandaggregated,whichledtothedecreaseofthedispersion andsurfaceareaoftheactivesites.Theregenerationofthecatalystsindicatesthattheactivityofthe deactivatedFe-pcatalystscanberecoveredbasicallybyreductioninH2atmosphere. [Keywords]ironmodification;nitrousoxidedecomposition;13molecularsievecatalyst N0的全球增暖潜能是CO:的310倍,且大气 中 改性的分子筛催化分解N,O的主要活性中心包括 的N,0浓度还在不断增加。己二酸生产工艺中产生 [一Fe(OH)] 、孤立的Fe_lo_“]、Z_[FeO] l2、 大量的N,0副产物,一般情况下,每生产1mol己二 [HO—Fe—O—Fe—OH]及 [Fe—O—Fe]+l等。通常 酸可副产0.8~1.0mol

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