甲醇制烯烃反应sapo34催化剂积炭行为的原位漫反射红外光谱分析.pdf

２０１７年６月 工 业 催 化 Ｊｕｎｅ２０１７ 第２５卷 第６期　　　　　　　　　　　　　ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　Ｖｏｌ．２５　Ｎｏ．６ 能源化工与催化 甲醇制烯烃反应 ＳＡＰＯ－３４催化剂积炭行为的 原位漫反射红外光谱分析 王大康，罗明检 （东北石油大学化学化工学院，石油天然气化工技术省级重点实验室，黑龙江 大庆 １６３３１８） 摘　要：依据酸性催化剂表面吸附态物种分子产生红外信号的机理，采用原位漫反射红外光谱技术 对甲醇制烯烃反应中不同反应时间与床层位置的ＳＡＰＯ－３４催化剂积炭行为进行研究。结果表 明，反应时间与床层位置的变化对ＳＡＰＯ－３４催化剂积炭数量和物种有显著影响。反应时间延长 导致ＳＡＰＯ－３４催化剂积炭量增加，且积炭成分中重组分稠环芳烃比例上升，积炭速率逐渐加快。 积炭量随床层位置自上而下逐渐减少，失活催化剂笼中烷基芳香烃类积炭通过环化和脱氢逐渐转 变为多环芳香烃类。 关键词：催化剂工程；甲醇制烯烃；ＳＡＰＯ－３４催化剂；积炭；原位漫反射红外光谱 ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１７．０６．０１３ 中图分类号：ＴＱ４２６．９４；ＴＱ２２１．２　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２０１７）０６００５７０５ Ｉｎ－ｓｉｔｕｄｉｆｆｕｓｅＦＴ－ＩＲｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ（ＤＲＩＦＴ）ａｎａｌｙｓｉｓｏｆｃｏｋｉｎｇｏｖｅｒ ＳＡＰＯ－３４ｃａｔａｌｙｓｔｉｎｍｅｔｈａｎｏｌ－ｔｏ－ｏｌｅｆｉｎｓｒｅａｃｔｉｏｎ  ＷａｎｇＤａｋａｎｇ，ＬｕｏＭｉｎｇｊｉａｎ （ＰｒｏｖｉｎｃｉａｌＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＯｉｌ＆ＧａｓＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ＆ＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ， ＮｏｒｔｈｅａｓｔＰｅｔｒｏｌｅｕｍＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｄａｑｉｎｇ１６３３１８，Ｈｅｉｌｏｎｇｊｉａｎｇ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂａｓｅｄｏｎｔｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｔｈａｔｔｈｅｃｏｎｆｉｎｅｄｓｐｅｃｉｅｓａｄｓｏｒｂｅｄｏｎａｃｉｄｉｃｃａｔａｌｙｓｔｓｕｒｆａｃｅｐｒｏｄｕｃｅ ｉｎｆｒａｒｅｄｓｉｇｎａｌｓ，ｉｎ－ｓｉｔｕｄｉｆｆｕｓｅｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅｉｎｆｒａｒｅｄｆｏｕｒｉｅｒｔｒａｎｓｆｏｒｍｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ（ｉｎ－ｓｉｔｕＤＲＩＦＴＳ） ｗａｓｕｓｅｄｔｏｓｔｕｄｙｃｏｋｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒｓｏｎＳＡＰＯ－３４ｃａｔａｌｙｓｔａｔｄｉｆｆｅｒｅｎｔｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅａｎｄｄｉｆｆｅｒｅｎｔｂｅｄ ｄｅｐｔｈｄｕｒｉｎｇｍｅｔｈａｎｏｌ－ｔｏ－ｏｌｅｆｉｎｓ（ＭＴＯ）ｒｅａｃｔｉｏｎ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅａｎｄｔｈｅ ｂｅｄｄｅｐｔｈｈａｄｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｅｆｆｅｃｔｏｎｃｏｋｉｎｇｓｐｅｃｉｅｓａｎｄｑｕａｎｔｉｔｙ．Ｔｈｅａｍｏｕｎｔｏｆｃｏｋｅ，ｅｓｐｅｃｉａｌｌｙｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃ ａｒｏｍａｔｉｃｓｉｎｔｈｅｃｏｋｅ，ｉｎｃｒｅａｓｅｄａｎｄｒａｔｅｏｆｃｏｋｉｎｇｓｐｅｅｄｅｄｕｐｗｉｔｈｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅ．Ｔｈｅａｍｏｕｎｔｏｆｃｏｋｅ ｄｅｃｒｅａｓｅｄｗｉｔｈｄｅｐｔｈｏｆｔｈｅｂｅｄ，ａｎｄａｌｋｙｌａｒｏｍａｔｉｃｓｉｎｄｅａｃｔｉｖａｔｅｄｃａｔａｌｙｓｔｃａｇｅｓｇｒａｄｕａｌｌｙｃｏｎｖｅｒｔｅｄｔｏ ｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃａｒｏｍａｔｉｃｓｂｙｃｙｃｌｉｚａｔｉｏｎａｎｄｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ． Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｔａｌｙｓｔｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ；ｍｅｔｈａｎｏｌ－ｔｏ－ｏｌｅｆｉｎｓ；ＳＡＰＯ－３４ｃａｔａｌｙｓｔ；ｃｏｋｉｎｇ；ｉｎ－ｓｉｔｕＤＲＩＦＴＳ ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０