半金属磁性氧化物之能谱研究.doc

半金屬磁性氧化物之能譜研究 黃迪靖a、陳 駿b、張春富a、吳文斌c、及鍾世俊a a同步輻射研究中心 b中正大學物理研究所 c彰化師範大學物理系 磁性氧化物是研發未來自旋電子學重要材料之一，半金屬磁性材料是最理想的自旋電子元件的材料。應用自旋解析光電子發射和軟X光吸收磁圓偏振二向性等尖端同步輻射能譜學方法，可以仔細而且深入地探討磁性材料的物理現象及其應用潛力。本文介紹如何以同步輻射能譜學方法，研究Fe3O4 (100)薄膜的電子結構並討論Fe3O4 (100)薄膜的半金屬磁性質。 一、前言 自從物理學家發現高溫超導銅氧化物後，金屬氧化物成為固態物理重要的研究材料之一。許多重要且有趣的物理現象，皆源自於電子與電子間的強關聯性，這些現象不但帶給研究泛函理論(Density Functional Theory)方面的物理學家一大挑戰，而且具有重要的應用價值[1]。例如磁性氧化物是研發未來自旋電子學重要的材料之一，其中所謂半金屬磁性材料如CrO2及Fe3O4等皆可能具有100%自旋極化的導電電子。未來自旋電子學[2]，將賴於電子穿隧磁阻現象(Tunneling Magnetoresistance, TMR) 的應用，例如在兩個鐵磁薄膜中間夾著一層絕緣層所構成的”自旋閥”(spin valve)結構中，當兩層鐵磁薄膜的磁矩呈平行排列時，由於電子穿隧效應此元件電子處於導通狀態，當它們是反平行排列時，此元件處於不導通電的狀態。此種現象源自於電子自旋依賴性的穿隧效應，若鐵磁薄膜中導電電子的自旋極化愈大則穿隧效應愈大，因此半金屬磁性材料是最理想的自旋電子源的材料。 雖然Fe3O4是人類所認識的”古老”磁性材料之一，但我們對Fe3O4的物理性質並未全然了解。在一個單位晶元的Fe3O4中，三分之一的鐵是Fe3+，而且與周圍的四個氧原子鍵結在一起，一般稱為A位置的鐵。另外三分之二的鐵則與周圍的六個氧原子鍵結，稱為B位置的鐵，在B位置的鐵中，一半是Fe2+ ，一半是Fe3+。A位置的鐵與B位置的鐵的磁矩反平行藕合，因此Fe3O4是陶鐵。Fe3O4具有一個有趣的相變現象，當溫度下降而且低於122K時，Fe3O4的電阻值增加兩個數量級，早在六十多年前Verwey即提出電荷有序的現象來解釋此種相變，因此我們常稱上述的相變為Verwey相變。雖然經過多年來的研究，目前我們對於Verwey相變的由來及其電子態並未完全了解[1]。另外對於Fe3O4的導電機制及其表面的原子結構，物理學家並無共識。Fe3O4的費米能階附近B位置Fe2+自旋向下的導電電子決定Fe3O4的導電性質，根據泛涵密度理論並利用局部電荷密度近似(Local Density Approximation, LDA)的計算預測，Fe3O4為半金屬而且其費米能階附近電子為B位置的Fe2+，而且全部自旋向下[3]，即導電電子的自旋極化是為100%，然而目前並無任何一個直接的能譜實驗證據支持LDA的計算。 本文介紹如何應用尖端同步輻射能譜學研究磁性材料的方法，研究Fe3O4 (100)薄膜的電子結構，並討論費米能階附近導電電子的自旋極化是否為100% ? 主要介紹電子自旋解析光電子發射及軟X光吸收的磁圓偏振二向性等能譜學原理與實驗方法，因篇幅有限有關詳細儀器設備及研究實例，請參閱參考文獻[4]。然後討論如何利用用分子束磊晶 ( Molecular Beam Epitaxy, MBE)的方式成長Fe3O4 (100)薄膜，並解釋電子自旋解析光電子發射、軟X光吸收的磁圓偏振二向性等能譜實驗結果。 二、尖端同步輻射能譜研究方法 磁性現象的基礎物理研究及未來的自旋電子學，可能將今日的半導體工業帶入另一個新的紀元，欲研究磁性材料的基礎物理現象，全賴於對其原子排列及電子結構的充分了解。光電子發射能譜學與軟X光吸收能譜學是兩種研究電子結構的有效而且互補的方法，光電子發射能譜實驗是一直接探討物質電子結構中佔有態(occupied electronic states)的研究方法，相對地，藉由軟X光吸收能譜學我們可以得到很多關於電子結構中的未佔有態的訊息。近年來同步輻射光源技術已相當進步、成熟，第三代同步輻射光源設施提供高亮度且偏振性可調整的光源，配合先進的電子能譜技術，尖端同步輻射能譜研究方法陸續地被研發成功，例如電子自旋解析光電子發射與軟X光吸收的磁圓偏振二向性等能譜實驗技術。 1. 電子自旋解析光電子發射能譜學[5] 光電子發射原理簡介 光電子發射(photoemission)是物質被光照射後激發出光電子的現象，光電子的能量、動量及自旋方向反應出物質的電子能態，光電子發射能譜學研究係測量光電子的強度對其能量、動量的分佈，進而探討物質的電子結構[6]，光電子的能量分佈曲線 (Energy Distribution Cur