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スライド 1 - 量子化学研究室.pptx
FeCOラジカルの振動励起状態のミリ波分光量子化学研究室小山田 直子背景と目的3n2(990)n2+n3 (860)2n2(660)n3 (530)n2(330)G.S. (0)O遷移金属 ? 触媒効果 ex)大気汚染物質NOXやCOの還元?転化FeC実験B (MHz)G.S.FTMW , MW 4 363.883 42n1 (C-O str.)1 964.470 670 (cm-1)IR diode laser4 342.031n2 (bend)330±50 (cm-1)MW 4 374.390 7n3 (Fe – C str.)530±10 (cm-1)MW 4 343.678 3理論 5S- or3S-n1 (1964)n3振動励起状態の分子定数が変化するFermi 相互作用Energy (cm-1)2n2振動励起状態を測定することで分子定数?平衡構造の決定準位分裂 ～G.S. ＆ n2振動励起状態～S : 電子スピン角運動量 S : Sの分子軸への射影L : 軌道角運動量Lの分子軸への射影 l : 振動の角運動量 W = S + L G.S. (v2=0) P = W + l W1e,fn2 (v2=1)P0f2e,f0e 3S- ? S = 1 ? S =±1,0L = 001e,f準位分裂 ～2n2振動励起状態～ 3S- ? S = 1L＋l = 0 , ±2 ? S =±1,0 L = 0 v2 = 2 l = 0,±2P = L+S+lP3D3SP3e,f1e,f1e,f3D3S2e,f0UV 193 nm実験系TeflonFe(CO)5ArTeflonquartzFeCOMMWArpump光解離UV (193nm)FeCOFe(CO)5測定されたスペクトル2n2(A) 2n2(B)J = 34-33 293 633.303 MHzJ = 35-34 302 295.050 MHzJ = 36-35 310 957.765 MHzJ = 37-36 319 621.397 MHzJ = 38-37 328 285.782 MHzJ = 36-352n2(B)J = 33-32 291 089.172 MHzJ = 34-33 299 898.654 MHzJ = 35-34 308 706.929 MHzJ = 36-35 317 514.386 MHz(MHz)317516317513317514317515解析J(J+1)展開? 得られたスペクトルをBeff?Deff?Heffで展開Const 2n2(A)2n2(B)UnitBeff4 309.706(23)4 413.181(11)MHzDeff -4.602(18) 1.257 7(45) kHzHeff -0.551 0(46)- Hz→ 各振動励起状態でのBeffをプロットP2n2WPG.S.考察3e,f1e,f1e,f1e,f3D3S3S02e,f0G.S.(0)G.S.(1e)G.S.(1f)n2(0e)n2(2e) Ave.(n2)n2(1f) n2(1e) n2(0f) n2(2f) 3S (0)n3(1f)2n2(B)2n2(A)3Dn3(1e)a2a2MHz結果? FeCOを光解離とフリースペースセルを組み合わせて測定した。? 2n2振動励起状態の 2シリーズ 合計9本のスペクトルを測定して、 各シリーズのJ を帰属し、Beff?Deffを求めた。今後の予定測定範囲を広げる? 2n2振動励起状態のすべてのシリーズを見つけ、 分子定数?平衡構造の決定2n2G.S.PW1e,f1e,f3S3S00G.S.(1f)G.S.(0)G.S.(1e)n2(0e)Ave.(n2)n2(2e) n2(0f) n2(1f) n2(1e) n2(2f) 2n2 3S (P=1e,f) ?P2n2(0)n3(1f)2n2(3D)3e,fn3(1e)1e,f2n2 3D (P=2e,f)?3Da2a22e,fMHz測定されたスペクトルn3(1f)2n2(3D)n3(1e)2n2(0)n3(0)未帰属 B(MHz)D(kHz)H(Hz)L(mHz)s(kHz)G.S.0 4 292.749 4(11) -2.567 5(23) -0.370 0(20) 0.030(1) 19.231e 4 435.170 5(17) 4.994(27) 0.3595(18) -0.027(00) 34.71f 4 363.711 76(59) 1.217 0(16) 29n20e 4 409.390 9(93) 38.65(19) 20.20(18) -4.594(6) 0.63
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