基于表面等离激元的光场调控及在发光和sers探测上的应用-光电信息工程专业论文.docx

独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集 体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中 以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本 人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索， 可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本论文属于必威体育官网网址□，在年解密后适用本授权书。不必威体育官网网址□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日摘要金属纳米结构材料，由于其特有的表面等离激元共振特性（Surface plasmon resonance,SPR），成为近些年来一个重要的研究方向。SPR特性是金属纳米结构在 特定光波长照射下，表面电子随外界电磁场发生相干共振的现象，共振频率和金属 纳米结构的材质、形貌和介电环境有关。SPR特性会在金属纳米结构的表面或附近 形成一个局域增强的电磁场，通过调节纳米结构的尺寸和间隙可以达到103倍以上 的近场增强。这种增强的光子态密度可以与半导体发光材料的激子进行耦合，增强 半导体载流子的辐射复合速度，提高半导体材料的发光效率；也可以用来增强分子 的拉曼散射信号，应用在表面增强拉曼散射（SurfaceenhancedRamanscattering,SERS）探测芯片上。由这种近场增强作用带来的远场效果（散射），也被广泛的应 用于光伏转换器件的吸收增强或是LED发光器件的出光效率提高等。其中，设计 和制备合适的金属纳米结构以获得对光场的有效操控，是实现以上领域应用的重要 基础。然而，目前在制备合适的金属纳米颗粒阵列、实现不同波段局域场的有效调 控方面仍缺乏有效的手段，尤其是在利用局域表面等离激元共振，实现紫外/深紫 外区域的局域场增强、多模式的共振以及宽光谱的光场调控方面仍有待探索和研 究。另外，局域表面等离激元共振（Localizedsurfaceplasmon resonance:LSPR）在 增强发光和拉曼散射的内在机理方面也有待深入研究。本论文就以上表面等离激元 在发光和SERS探测应用中遇到的关键问题展开研究，主要研究内容如下：首先，研究快速有效的亚波长金属纳米结构制备工艺，实现局域表面等离激元 在紫外-深紫外区域的显著增强；发展高特异性金属纳米结构，实现多模式表面等 离激元共振。借助于纳米球刻蚀技术、模板法、薄膜沉积技术等微纳制造工艺制备 出不同材料、结构、形貌的金属纳米颗粒阵列；优化工艺参数，调控纳米颗粒的尺 寸、周期性等与表面等离激元共振特性密切相关的参数；实现所制备的金属纳米颗 粒LSP 共振频率在近紫外、深紫外到可见光以及多模式共振的调节。通过光学表 征手段结合FDTD模拟，深入研究其表面等离激元共振及光场调控特性。其次，研究局域场、LSP共振频率可调控的金属纳米颗粒在增强宽禁带半导体I材料发光和SERS探测上的应用，验证金属纳米结构的优异光调控性能。采用具有不同LSP 频率特性的金属纳米颗粒与近紫外、紫外宽禁带半导体发光材料或量子 阱结构进行耦合，系统研究LSP共振频率与激子能量的匹配度、局域场强的分布、 介质层等对于SP增强发光的影响，深入研究SP-激子的耦合机制及其对激子复合 速率、复合通道的影响；引入隔离层，进一步研究电荷传输机制、耦合距离、表面 态等对SP增强半导体纳米材料发光的影响。另一方面，设计金属/半导体复合纳米 结构阵列，实现金属纳米颗粒间及与半导体材料的相互耦合，进一步实现对局域场 分布的有效调控，以应用于SERS探测上；结合能带理论和FDTD模拟，深入研究 表面增强拉曼散射的物理及化学增强机制。最后，发展和构建金属/半导体复合微腔结构，实现多模式、宽光谱的微腔耦 合表面等离激元共振模式；以SERS探测和光催化辅助降解探测分子为手段，验证 复合微腔阵列多模式、宽光谱的调控性能，拓展表面等离激元光调控特性在太阳能 转换、可见光催化等领域的应用。关键词：金属纳米结构光场调控发光增强激子耦合 表面增强拉曼散射光催化IIAbstractNowadays, metalnanostructures,owingtoitsspecialsurfaceplasmonresonance(SPR) propertyandvariouspotentialapplications,havegainedmuchattentionandbeendevelopedasanimpor