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土壤中重金属运移的数值模拟及不确定性分析-系统理论专业论文
\姻y删2043387摘要随着工农业的迅速发展,土壤中重金属污染日益严重,给人类的生存安全带来了严重的威胁。为了搞清重金属Cu、Cd、Zn、Pb在土壤中运移转化的机理,本文分别以石英砂、壤砂土及层状分布土壤(壤土一砂壤土)为介质,模拟了重金属Cu、Cd、Zn、Pb在石英砂中的运移行为并进行了参数敏感度分析;探讨了Si02胶体及胶体影响下Zn、Cd在壤砂土中的运移特征及数值模拟;对重金属Cu、Cd、Zn在层状分布土壤中的运移行为进行了实验研究与数值模拟;采用基于贝叶斯理论的GLUE方法对溶质运移模型参数的不确定性进行了研究分析,所取得的主要研究成果如下:(1)耦合Freundlich等温吸附的两点非平衡模型(TwoSiteNonequilibriumModel.TSM)对石英砂中重金属Cu、Cd、Zn、Pb运移穿透曲线(BTCs)的拟合效果较好(确定性系数R20.9,均方根误差RMSE_0.8E.3),石英砂对重金属的吸附作用以动力学吸附为主(平衡吸附点位分数.厂较小)。参数的敏感度分析结果表明,影响重金属Cu、Cd、Zn、Pb出流浓度峰值大小的最敏感参数为吸附特征参数∥,其次为饱和水力传导率Ks;影响峰值出流时间最敏感的参数为K,其次为∥;墨和卢对模拟结果的RMSE影响较大,控制着模拟结果的浓度分布,其他参数则对模拟结果影响较小。(2)Si02胶体在土壤中能较早地穿透,耦合沉淀.释放反应的对流.弥散方程可以很好地描述胶体在土壤中的运移。耦合Freundlich等温吸附的单点非平衡模型(OneSiteNonequilibriumModel,OSM)能较好地模拟zn、Cd在壤砂土中的运移,土壤对Zn、Cd的吸附亦以动力学反应为主,壤砂土吸附表面的不均一性较强(吸附特性参数∥较小)。Si02胶体对壤砂土中Zn、Cd的运移产生了不同的影响,Si02胶体促进了Zn的运移,但对Cd的运移有抑制;胶体作用下的溶质运移模型成功地模拟了Si02胶体存在时Zn、Cd的运移过程。(3)层状分布土壤中,Cu、Cd、Zn单独存在时,土壤对Cd运移的阻滞能力最大。Cu、Cd、Zn共存时,由于Cu的竞争吸附能力较强,土壤对Cu运移的阻滞能力最大,Cd次之,Zn最小;另外,Zn的出流浓度在近峰值处大于初始浓度(c/co1),出现了“滚雪球效应(snowploweffect)No对各土层分别求得的饱和含水量夙和弥散度A能很好地模拟层状分布土壤中Br的运移。耦合Freundlich等温吸附的OSM模型成功地模拟了Cu、Cd、Zn的运移,模拟结果在一定程度上反映了层状分布土壤对重金属的吸附特性,但模型参数存在着一定的不确定性。(4)数值分析结果表明,饱和稳定流条件下,层状分布土壤的土层叠置顺序对溶质的出流浓度没有影响,但对土壤剖面溶质的浓度分布影响较大。(5)溶质运移模型参数的不确定性研究结果表明,仅对夙和A进行反演时,仇和A的可识别性较强,且侠的区域敏感度大于A。对耦合Freundlich等温吸附的两点非平衡模型参数进行识别时,由于参数间的相互影响,夙和A的可识别性降低;吸附特性参数b具有较大的不确定性,参数后验分布基本呈均匀分布,可识别性较差,∥、∞、f的取值区间相对收敛,参数的后验分布呈类正态分布,可识别性较强。K-S检验结果表明,参数区域敏感度由高到底的排序为.^∞、∥、舞、五、夙,这主要是因为石英砂对Cu的吸附以动力学反应为主,而厂和∞是与动力学吸附反应相关的两个参数。(6)层状分布土壤的水力学参数侠l、Al、&、A2的不确定性分析结果表明,参数在取值范围内分布比较均匀,“异参同效(equifmality)’’现象显著,参数的可识别性差,区域敏感度较低。相关性分析发现,侠l与仇2存在着显著负相关,相关系数为.0.994。关键词:重金属;运移;数值模拟;胶体;参数不确定性;AbstractWiththerapiddevelopmentofindustryandagriculture,thecontaminationofheavymetalsinsoilsisbecomingincreasinglyserious,whichposesacriticalthreattothehumen’Ssurvival.Thisthesisstudiedheavymetals(Cu,Cd,Zn,Pb)transportinporousmediumsuchas quartzsand,loamysandandlayeredsoils,andanalysedthebreakthroughcurves(BTCs)、析t11thesolutetransportmodels(two-sitenonequilibriummodel,TSMandone-sitenonequilibrium
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