铜锰复合氧化物催化剂介观结构可控合成与表征-应用化学专业论文.docx

Green-rustofironoxideswithAl3＋/Fe3＋werepreparedbycoprecipitationinairandN2atmosphereandcharacterizedbyXRDandBET.TheexperimentoutcomeindicatedLayeredDoubleHydroxideofgreenruststructurewithFe2+/Fe3+andFe2+/Fe3+/Al3+canbeobtainedinN2atomosphere.Key words：Ａnion；Ｃalcination temperature；Deoxidization atm osphere；Cu-Mnmixedoxide；Watergasshiftreaction目录第一章文献综述11.1水煤气变换反应及燃料电池技术对变换催化剂的要求11.2铜锰系变换催化剂的研究进展21.2.1制备条件对催化剂结构性能的影响41.2.2还原气氛对催化剂结构性能的影响61.3本论文研究的目的和意义8第二章实验设计92.1主要试剂及实验仪器92.2铜锰复合氧化物催化剂的制备步骤102.3 活性测试112.3.1 测试流程112.3.2 测试条件112.3.3催化剂活性测试方法112.3.4催化剂活性表示方式122.3.5 空白试验122.4 表征与分析132.4.1X-射线粉末衍射分析132.4.2SEM电子显微镜表征132.4.3TPR测试132.4.4热重—差示分析142.4.5比表面积及孔结构测定14第三章阴离子对铜锰复合氧化物的影响153.1铜锰复合氧化物的制备153.2 沉淀反应的分析153.3铜锰复合氧化物的微观结构163.4低温 N2吸脱附表征193.5TPR表征223.6SEM分析253.7催化性能表征263.7.1空速对铜锰复合氧化物催化剂活性的影响263.7.2不同耐热温度对铜锰复合氧化物催化剂活性的影响273.7.3阴离子催化剂的活性比较283.8 本章小结29第四章焙烧温度对Cu-Mn复合氧化物催化剂性能和织构的影响314.1铜锰复合氧化物的制备314.2铜锰复合氧化物的微观结构314.3TPR表征334.4 低温N2吸脱附表征344.5催化性能表征364.6本章小结37第五章还原条件对催化剂结构和性能的影响395.1铜锰复合氧化物的制备395.2铜锰复合氧化物的微观结构395.3不同氛围下的TG-DSC分析415.4低温N2吸脱附表征435.5催化性能表征455.6 本章小结46第六章“绿锈类“水滑石的的合成及其催化性能476.1实验部分486.1.1样品的制备486.1.2样品 XRD表征486.1.3比表面积测定486.1.4样品活性表征496.2结果与讨论496.2.1合成气氛的影响496.2.2比表面积506.2.3活性测试516.3 本章小结52第七章结论53参考文献 54致谢 59个人简介60第一章文献综述1.1水煤气变换反应及燃料电池技术对变换催化剂的要求水煤气变换反应是指水蒸气和CO反应生成CO2和H2的反应(WaterGasShiftReaction，简称WGSR[1])：CO+H2OCO2+H2H298.15= -41.4KJ/mol变换反应的研究始于1888年，在1915年成功地在合成氨厂中用于合成气的净化和精制，标志着大规模廉价制氢的开端。之后，该反应广泛应用于制氢工业中调节合成气制造加工过程中的CO/H2，如在合成甲醇和合成汽油的生产中，用来调整水煤气中一氧化碳和氢气的比例、用于降低城市煤气中一氧化碳的含量。直到今日，除了极少量的电解制氢气以外，水蒸汽重整与变换反应(WGSR)组合仍是大规模工业廉价制氢的唯一途径。水煤气变换反应是一等体积可逆放热的氧化还原反应[2]。压力对化学平衡的影响很小，但温度对反应速度的影响却很大。从热力学平衡角度出发，反应温度愈低，愈有利于变换反应的进行；但是从动力学角度来看，温度降低对反应速度不利，故在工业上综合考虑热力学平衡和反应速度两方面的因素，只有采用催化剂才能满足工业生产的要求。目前，合成氨工业使用的变换反应催化剂有三大类：铁系高温变换催化剂(300~450℃)、铜系低温变换催化剂(190~250℃)和钴钼系耐硫宽温变换催化剂(180~450℃)。经过几十年的工业实践与性能的不断改进，这三类催化剂已基本发展成熟。随着燃料电池等氢能源的快速发展，因变换反应是燃料电池燃料制备中的关键净化过程，国内外对变换催化剂的研究又得到广泛重视。燃料电池是一种把燃料中的化学能通过电化学反应高效地转化为电能的发电装置[3 ]，它具有高能效、低排放等特点，近年来得到了各国政府、各大公司以及各研究机构的普遍重视，并在很多领域展示了广阔的应用前景。上个世纪6