ga7as7团簇和gaasnn=35团簇的理论分析-theoretical analysis of ga7an7 cluster and gaas nn = 35 cluster.docx

4.2.3 能隙 .......................................................... 364.3 结论 .................................................................. 36第五章 结 论 ............................................................... 39参考文献 ................................................................... 40硕士学习阶段的成果 ...........................................................致 谢 ........................................................................第一章绪论1.1 团簇科学的研究对象和研究意义原子团簇，简称团簇（Cluster）或微团簇（microclusters），这种聚集体的空间尺度大小 为零点几纳米至几十纳米，通常由少至几个，多达上千个原子、分子或离子组成的一种相对 稳定的亚微观聚集体[1,2]，用无机分子来对其进行描述就显得太大，而用小块固体描述又显 得太小。因此，研究它们的物性有一定难度，更何况团簇的物理和化学性质随所包含的原子 数目而变化；另外，即使它们所包含的原子数目相同，它们的性质又随几何结构的不同而不 同。显然，它们既不同于单个原子分子，又不同于固体液体，并且也不能由两者性质作简单 的线性外延和内插而得到，所以人们把团簇看成是介于原子分子和宏观固体之间的新层次， 有人称之为物质的“第五态”[3]。介于单个分子和块状固体之间的团簇，可以看作为分子的 一种新形态，是块状固体的初始状态。正因为如此，我们可以把团簇看成是各种物质由原子 分子向大块物质转变过程中的特殊物相。毫无疑问，团簇的研究有助于我们认识大块凝聚态 物质的某些性质和规律[4]。团簇研究的基本问题是如何确定团簇的结构，其中包括重构和关节点等概念；团簇的物 理性质、光电性质、磁学等性质如何随原子数目的改变而改变；进一步寻找有效的产生团簇 的方法；团簇的表面吸附性质等等[2]；更为重要的是研究团簇在科技发展中地位和作用，以 及它们在我们生活中应用。另外，团簇还广泛存在于自然界和人类实践活动中，如催化、晶体生长、临界现象、薄 膜形成和溅射等，团簇的研究有利于我们进一步了解这些过程和现象。显然，团簇研究涉及 到原子分子物理和凝聚态物理等学科，甚至涉及环境和大气科学、天体物理和生命科学，有 利于各学科的综合和交叉。特别是团簇的奇异的物理化学性质为制造和发展特殊性能的新材 料开辟了一条途径，如何用于研制新的敏感元件、光吸收材料、磁性元件、超低温和超导材 料等等。在催化剂领域团簇也占有一席之地，团簇具有极大的表体比，催化性好。金属复合原子 簇和化合物原子簇在催化剂科学中占有重要地位。例如，Pt-Ir 复合团簇已应用于石油加工 工业，以有效地支取高辛烷数的汽油，代替过去使用的四乙基铅，生产无铅汽油，这有助于 提高内燃机的功率输出和减少大气污染。还有团簇在微电子等领域也有应用[5]，更高集成度微电子器件的发展意味着从微米和亚 微米尺度向纳米尺度的深入是必然的趋势。依赖于团簇性质及其应用研究，团簇点阵构成的 微电子存储器正在设计之中[6]。尽管团簇大量存在于自然界和人类活动中，但大部分团簇是在极端条件下实验合成的。现在常见的团簇制备方法有：溅射法、离子发射法、气相凝聚法和化学合成等[7-10]。这些实 验合成的团簇再用飞行时间质谱、电子显微镜和扫描探针显微镜等仪器进行检测，得到幻数、 结构等信息[11]。可以预见，随着团簇研究的深入发展以及新现象新规律的不断揭示，团簇物理学必将具 有更加广阔的应用前景。1.2 团簇的研究现状由于电子产业的高速发展以及对半导体新材料的旺盛需求，半导体团簇（包括 Si 团簇、Ge 团簇、GaAs 团簇等）成为团簇学科中最热门的研究对象之一。 理论研究方面，因为很多团簇的性质取决于团簇的稳定结构，特别是全局能量最低的结构，即基态结构，所以目前用计算机模拟主要是为了找到团簇的基态结构。本文采用的是 基于第一性原理的全势能线性糕模轨道分子动力学（FP-LMTO MD）方法。FP-LMTO MD 方 法是当前国际上计算和研究固体（包括固体表面及原子团簇）的几何结构和电子结构的最好 方法之一，由于这种方法采用了全势能，所以计算的结构精密度比较高。由于团簇的异构体很多，往往随原子数目增加成几何级数增加，还有受计算机的速度、 内存等条件