MCM-41负载钯、钌配合物的合成及其在碳—碳键形成反应中的运用.pdf

摘要 本论文由三部分组成： 1．将母体MCM．41与Y．氨丙基三乙氧基硅烷缩合反应制得了MCM．41-NH2， 用其催化性能基本不变。 2．将母体MCM．41依次与3．(2．氨乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷缩合反应后， 在Suzuki交叉偶联反应中的催化性能，且该负载钯催化剂经三次回收再用其催 化性能基本不变。 该负载钌催化剂在氰化钠与叔胺的a．H的C．H活化氰化反应中的催化性能。发 现该类反应不仅可以在加入双氧水做氧化剂的氩气氛围下顺利进行，还能在利用 氧气做氧化剂的条件下顺利进行。通过三次回收试验，发现MCM．41．2N．RuCls 的活性基本不变。 关键词：MCM．41；负载催化剂；双齿氮、硫钯配合物；双齿氮钌配合物； Cadiot-Chodkiewicz偶联；Suzuki偶联；炔基溴；叔胺 Abstract Thisdissertationconsistsofthree parts： Partone：MCM-4 bidentate 1一Supported phosphine from viaimmob- [MCM一41—2P-Pd(O)]wasprepared7-aminopropyltriethoxysilane ilizationon reactionwith MCM一41，followedby an- d thenthereductionwith itsca- PdCl2，and hydrazinehydrate．Weinvestigated talytic intheCadiot-Chodkiewiczreactionof bromi- properties coupling alkynyl deswithterminal that resultsshowedthis alkynes．The heterogeneouspalladiu— m exhibits andcanberecovereda fi— catalyst highcatalyticactivity by simple ltrationandreusedforthreetimeswithoutlOSSof activity． Parttwo：MCM-4 tridentate andsulfur 1-Supportednitrogen，nitrogen pall- from adium(II)complex[MCM-41-N，N，S-Pd(II)】wasprepared3一(2一aminoeth- viaimmobilization0nMCM-4 re— 1，followed ylamino)propyltrimethoxysilane by with and