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介质阻挡放电及其应用 中文摘要 中文摘要 本文利用 UV-VIS 、HPLC 、IC 等分析技术，研究了介质阻挡放电 (dielectric barrier discharge ，DBD) 降解对氯苯酚废水以及在水中固定氮气的基本过程和机 理。研究中采用独立分开的放电区域、降解或吸收区域，气体通过放电区域解离 形成等离子体流后，进入降解或吸收区域参与对氯苯酚降解过程或硝酸的生成过 程。在降解体系，工艺参数如峰值电压、曝气流量、初始溶液pH 均对有机物的降 解具有一定影响；在固氮体系，峰值电压、电流、吸收反应器构造和连接方式对 固氮效率有一定影响。 1) 利用UV-VIS测定对氯苯酚的降解率，对放电体系参数进行优化。在一定范 围内升高峰值电压或加大氧气流量，能够提高对氯苯酚降解效率。当峰值电压为 14.64 kV 、曝氧气流量为200 L/h、不调节pH 时，放电30 min，对氯苯酚降解效率达 -9 -1 到90%，能量效率为12.35×10 mol J (5.72 g/kWh) 。高的初始溶液pH值有利于对 氯苯酚的降解。对氯苯酚溶液初始pH为9.00时，处理6 min，降解率达80%，能量 效率为46.34×10-9 mol J-1 (21.46 g/kWh) 。 2) 利用UV-VIS 、HPLC在放电体系液相检测到•OH和O ，根据线性拟合可得， 3 初始pH为5.90时•OH生成速率最大，为10.06×10-7 mol L-1 s-1 ；初始pH为9.00条件下 次之，为5.89×10-7 mol L-1 s-1 。而初始pH为9.00条件下，液相检测到的臭氧浓度最 低，这说明碱性条件下放电产生的大部分臭氧参与了液相的降解反应。 3) 利用HPLC检测对氯苯酚降解过程中的产物。在酸性和中性溶液中，主要 由•OH引发降解反应，首先形成对苯醌和4-氯邻苯二酚；而在碱性溶液中，主要为 O 诱导发生降解反应，生成苯酚和邻苯二酚。通过IC检测发现，上述中间产物会 3 进一步降解生成甲酸、D-(+)-苹果酸、顺丁烯二酸及草酸等低分子有机酸和氯离子， 这说明对氯苯酚降解过程发生了脱氯和开环反应。 4) 氮气可参与到放电引发的等离子体化学过程，并在液相固定下来。利用IC 对介质阻挡放电固氮过程的产物进行定性定量分析。介质阻挡放电等离子体固氮 过程中，液相固氮产物为亚硝酸和硝酸，后期主要以硝酸为主；固氮效率随峰值 电压和电流的升高而提高；在圆柱有机玻璃吸收反应器和砂芯吸收反应器中，砂 I 中文摘要 介质阻挡放电及其应用 芯吸收反应器的固氮效果更好；而圆柱有机玻璃吸收反应器与砂芯吸收反应器串 联的固氮效果最好，硝酸产率达1.73 g/kWh 。 关键词：介质阻挡放电；对氯苯酚；降解；固氮 作 者：陈喜华 指导老师：卞文娟；陶冠红 II The applications on dielectric barrier discharge Abstract The applications on dielectric barrier discharge Abstract In this paper, the 4-chlorophenol