应用mBJ_LDA第一性原理对Heusler半金属Cr2VSb和Cr2TiSb的电子结构的研究课件.pptxVIP

应用mBJ+LDA第一性原理对Heusler半金属Cr2VSb和Cr2TiSb的电子结构的研究一、研究的目的及意义Heusler半金属材料理论上其费米能级处的电子只有单一的自旋方向，即100%的自旋极化，在自旋电子学领域具有非常重要的科学意义和应用前景 。由于“半金属”这个概念是在能带结构的计算中发现的，因此，从理论计算上预言半金属材料始终是此领域的一个主要研究方法。本文主要应用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法，计算了Heusler合金Cr2VSb和Cr2TiSb的能带结构和态密度，在计算中分别采用了局域密度近似LDA(Local Density Approximation)、广义梯度近似GGA(Generalized Gradient Approximation)和mBJ+LDA(modified Becke-Johnson+LDA)三种对交换关联不同的处理方法。通过对其电子结构计算结果的分析，获得了mBJ+LDA计算方法在半金属化合物的电子结构上所体现的主要特征。二、理论计算方法密度泛函理论(DFT)要确定一个系统的量子力学本征态，原则上需要求解多粒子体系的薛定谔方程，此多体系统的哈密顿可以表示为：由于多粒子系统的薛定谔方程非常复杂，必须做一定的简化才能求解。电子密度泛函理论(density functional theory, DFT)是将粒子数密度作为体系基态唯一的参量，不再是电子波函数分布，而是作为试探函数，将总能E表示为电子密度的泛函。换句话说, 密度泛函理论的基本想法就是原子、分子和固体的基态物理性质可以用电子密度函数来描述，这使得密度泛函理论将3N 维波函数问题简化为3 维粒子密度问题,这样就大大减小了计算量，使体系大小与计算量之间能建立一个很好的平衡。DFT理论提供了第一性原理的计算框架。在这个框架下可以发展各式各样的能带计算方法。人们通常把这种基于密度泛函理论的计算叫做第一性原理的计算。DFT理论可以归结为如下两个定理：1) 作用在多体系统上中每个电子上的定域外势V(r)与系统的基态电子数密度ρ(r)之间存在一一对应关系。2) 仅当ρ(r)取严格的基态密度时,能量泛函E(ρ)才能取极小值，并等于其基态能量。具体形式是1965年由Kohn和 Sham得到的Kahn-Sham方程：其中有效势为：这已经使一个多体问题转化为了一个单电子运动的问题，这里Exc[ρ]或Vxc(r)中在形式上包含了交换和关联的所有多体效应。因为交换关联能泛函Exc[ρ]仍是未知的，要进行实际可行的计算还需要寻找合理的近似得到其具体的形式。因此是严格的单电子近似理论。要进行实际可行的计算还需要寻找合理的近似得到其具体的形式。交换关联的处理有三种方法，即局域密度近似、广义梯度近似和mBJ交换关联泛函结合LDA的第一性原理方法。这也是本文主要应用到的处理交换关联能泛函方法。三、Heusler合金Cr2TiSb的第一性原理计算Heusler合金的晶格结构是把四个fcc面心立方互套构成。其分子式表示为X2YZ，这里X、Y都是过渡金属元素，Z为主族元素。一般sp原子确定的占据D位置，而两类过渡金属原子X和Y要占据A、B和C三个位置。能带的计算与分析带隙更宽局域性加强态密度的计算与分析结论我们对Heusler合金Cr2TiSb的能带和态密度进行了第一性原理理论计算，并分析了其晶格结构和电子特性。结果表明Cr2TiSb表现出了半金属性质。在计算中我们应用了三种不同的电子交换关联处理方法，分别是局域密度近似(LDA)、广义梯度近似(GGA)和mBJ+LDA。由各自的计算结果所绘制出的图形可以看出GGA要优于LDA，mBJ+LDA更优于两者。所以mBJ在引入了一些Kahn-Sham电子局域轨道之后，再结合LDA的第一性原理计算，所得的带隙是最宽的，能带的局域性也是最好的，同时计算量也相对较小。那么和实际的带隙宽度比较起来到底还相差多少？这有待实验者的亲自实践。不过这种改进还是具有一定的现实意义的。可以让我们更好的用理论去观察和预测一些潜在的半金属材料，节省出大量宝贵的时间。四、Heusler合金Cr2VSb的第一性原理计算计算得a=6.0075?即 Cr2VSb平衡晶格常数的理论估值。能带的计算与分析态密度的计算与分析结论我们对Heusler合金Cr2VSb的能带和态密度进行了第一性原理理论计算，并分析了其晶格结构和电子特性。结果表明Cr2VSb表现出了半金属性质。在第一性原理计算中我们采用了三种不同的电子交换关联处理方法，分别是局域密度近似(LDA)、广义梯度近似(GGA)和mBJ+LDA。由各自的计算结果所绘制出的能带图和态密度图可以看出GGA要优于LDA，mBJ+LDA更优于两者。所以mBJ在加入了一些局域轨道之后，再结合LDA的第一性原理