原电池法备逆向负载型Au催化剂.pptxVIP

原电池法制备逆向负载型Au催化剂 博士生：高占昆 学号：2011311013 指导教师：徐柏庆 教授 内容提要 选题背景及意义 研究思路、内容及可行性分析 拟解决的关键问题 项目特色与创新点 预期研究成果 经费安排 选题背景及意义 有机化合物的选择性氧化是化学工业中重要的过程 以CO氧化为探针反应研究催化剂催化氧化内在机理，进而为设计高活性、高选择性催化剂提供理论基础 负载型Au催化剂在低温下对一些特定的催化氧化反应具有高活性、高选择性 近年，纳米科技的发展为设计、调控具备新型结构的催化剂提供了大量技术基础 负载型Au催化剂催化CO氧化 J.T. Yates et al., Science, 333 (2011)736-739 D. Widmann et al., Angew. Chem. Int. Ed., 50 (2011) 10241-10245 Y. Kuwauchi et al., Angew. Chem. Int. Ed., 51 (2012)7729-7733 N. Ta et al., J Am Chem Soc, 134(2012) 20585-20588 研究思路 CO氧化活性位被认为存在于Au颗粒与载体氧化物边界处 扩大Au颗粒与载体氧化物边界 增加单位质量Au上活性位数目 将第二金属（Fe、Cu、Ag等）通过“反”原电池置换及后续氧化 定向负载在Au颗粒上 通过改变置换及氧化条件控制氧化物负载位置、Au颗粒与氧化物边界长度 达到调控Au催化剂活性的目的 研究内容 制备参数（pH值、金属盐前驱体浓度、具有不同配体的金属盐前驱体、温度）对制备逆向负载型Au催化剂的影响规律 研究上述催化剂的物化性质（氧化物表面酸碱性，Au颗粒与氧化物不同相互作用等）与其催化特性（CO氧化、丙三醇选择性氧化、肉桂醛选择性加氢）的关系 确立制备条件→催化剂结构→催化性能之间 的关系 可行性分析 实验室早期工作：制备不同尺寸单分散Au纳米颗粒 文献1成功以所谓“反”原电池效应制备出Ag负载在Au纳米颗粒上的合金结构 文献2成功在Pd颗粒特定位置上以原电池置换法将Au定向置换在角处，可控合成具有特定边界长度的合金结构。 FT-IR、质谱仪、热重分析仪、N2吸脱附分析仪、化学吸附仪、TEM 1、Wu Z. K., Angew. 2012(51):2934 2、Haruta M. et al., Nat. Mater. 2011(11):49 拟解决的关键问题 探究纳米尺度特定金属(Au与Ag、Fe、Cu)间置换反应发生条件； 可控合成具有特定负载位置、特定边界长度的纳米合金，进而合成逆向负载型Au催化剂 调控氧化物类型和边界长度、以及Au颗粒尺寸，寻找催化不同氧化反应最佳配比（氧化物与Au颗粒）条件，以期为负载型Au催化剂催化有机物部分氧化提供理论支持 项目特色与创新点 以“反”原电池效应制备具有高活性高选择性潜力的逆向负载型Au催化剂；将该类结构从模型催化剂拓展到真实催化剂中 排除边界变化干扰的基础上、阐明Au颗粒尺寸在负载型Au催化剂中的意义； 基于氧化物（不同类型、边界长度）和Au颗粒（尺寸）对不同氧化反应所具有的搭配，探究其普遍规律，为针对不同反应来设计催化剂结构提供理论支撑和实验参数 预期研究成果 阐明负载型Au催化剂对一些具有重要应用背景的模型反应的催化作用规律 认识涉及到Au催化作用本质的载体氧化物组成、Au粒径、Au氧化状态等催化剂特性与其反应性能关系 为设计对有机物部分氧化反应具有高活性、高选择性的负载型Au催化剂提供基本科学依据 经费安排 项目总计申请：65 （万元） 研究经费：45 国际合作与交流：8 劳务费：9 管理费：3 谢谢各位老师、同学！ 请您批评指正！