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第三章 反应动力学基础与数据解析方法 一、动力学实验的一般步骤 确定反应速率与反应物浓度之间的关系; 确定反应速率与pH值、共存物质、溶剂等反应条件的关系; 确定反应速率常数及其与温度、pH值等反应条件的关系。 (一)动力学实验的目的 反应速率的一般解析方法 一般步骤: 保持温度和pH值等反应条件不变,找出反应速率与反应物浓度的关系; 保持温度不变,研究pH值等其它反应条件对反应速率的影响,确定反应速率常数与温度以外的反应条件的关系; 保持温度以外的反应条件不变,测定不同温度下的反应速率常数,确定反应速率常数与温度的关系,在此基础上求出(表观)活化能。 (二)动力学实验的一般方法 反应速率的一般解析方法 (1)直接测量关键组分的浓度 (2)测定反应混合物或反应系统的物理化学性质 获取的第一手数据: (1)不同反应时间关键组分的浓度(间歇反应器) (2)不同反应条件下反应器出口处的关键组分的浓度(连续反应器) 测量对象: 反应速率的一般解析方法 (一)间歇反应动力学实验及其数据的解析方法 积分法: 判断实验数据与某积分形式的速率方程是否一致 微分法: 根据试验数据求出不同浓度时的反应速率(作图法或计算法),之后根据反应速率与反应物浓度的关系,确定反应速率方程。 二、动力学实验数据的一般解析方法 反应速率的一般解析方法 (二)连续反应动力学实验及其数据的解析方法 ? 1.管式反应器 “积分反应器(integral reactor)”:反应器出口处的转化率5%;反应器内反应组分的浓度变化显著 “微分反应器(differential reactor)”:反应器出口处的反应速率5%;反应器内的反应组分的浓度变化微小;可以通过反应器进出口的浓度差直接计算出反应速率 微分反应器 积分反应器 反应速率的一般解析方法 特点:动力学数据的解析比较容易。转化率的大小没有限制,因此对分析的要求也不太苛刻。 应用:污水处理特性以及污水处理新技术、新工艺的研究。 2.槽式反应器 反应速率的一般解析方法 一、反应速率的定义及表示方法 ? (一)一般定义 单位时间单位体积反应层中某组分的反应量或生成量。 反应动力学 (11.3.1) 二、反应速率方程 (一)反应速率方程与反应级数 r=k(T)f(CA,CB,CP) r=k(T)g(xA,xB) -rA=kCAaCBb 注意点 反应级数不能独立地预示反应速率的大小,只表明反应速率对浓度变化的敏感程度。 反应级数是由实验获得的经验值,只有基元反应时,才与计量系数相等。 反应级数可以是整数,也可以是分数和负数。但在一般情况下反应级数为正值且小于3。 反应级数会随实验条件的变化而变化。 反应动力学 (11.3.23a) (二)反应速率常数 (比反应速率,specific reaction rate) 对于化学反应: k的大小与温度和催化剂等有关 与反应物浓度无关 对于生物化学和微生物:温度、酶、基质浓度 反应动力学 (11.3.30) (11.2.31) k与温度的关系 1/T lnK Ea大 Ea小 1/T lnK c d 反应动力学 (11.3.31) 例题11.3.3 25.1 11.5 8.20 6.12 3.05 650 640 630 620 610 温度 (K) 气-固相反应 A → P 的反应速率在常压条件下可表示为A的 摩尔分率ZA的一次函数: 在不同温度下测得k的值如下表所示,试求出该反应的活化能: 解:根据表中数据求出1/T和lnk列表如下: 12.43 11.65 11.31 11.02 10.33 lnk 0.00154 0.00156 0.00159 0.00161 0.00164 1/T (1/K) 以1/T~lnk作图可得一直线: 反应动力学 由直线斜率可得 故 反应动力学 三、均相反应动力学 求出浓度、转化率随时间的变化式(反应速率方程的积分形式) 核心 微分形式的速率方程 各组分间的计量及平衡关系 反应条件(温度、压力、体积) 掌握不同类型反应的特征 反应动力学 (一)不可逆单一反应 1.单组分反应 -dcA/dt=kcAn=kcA0n(1-xA)n (n不等于1) kt=ln(cA0/cA)= lncA0-lncA (n等于1) 反应动力学 (11.3.34) (1) 零级反应(n=0) cA=cA0-kt 反应速率与反应物的浓度无关。 半衰期为t1/2=cA0/(2k),即与初始浓度成正比。 在生物化学以及微生物反应中,当基质浓度足够高时往往属于零级反应。 零级反应的特点 C t 反应动力学

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