多壁碳纳米管表面黄酮类化合物印迹聚合物的制备及吸附性能研究-化学工程与技术专业论文.docx

湘潭大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所 取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任 何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律后果由本人承担。 作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意 学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文 被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编 入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇 编本学位论文。 涉密论文按学校规定处理。 作者签名： 日期： 年 月 日 导师签名： 日期： 年 月 日 I I PAGE PAGE IV 摘要 黄酮类化合物广泛存在于自然界中，结构复杂，种类繁多，从天然植物中分 离纯化出黄酮类化合物，极具挑战性。芹菜素和木犀草素为典型的黄酮类化合物， 具有较高的药理活性。未接枝碳纳米管的印迹聚合物具有印迹位点深埋以及吸附 量较低等不足；而接枝碳纳米管的印迹聚合物通过将结合位点分散在聚合物的表 面，有效地避免了印迹位点出现深埋现象，提高了对芹菜素和木犀草素的吸附量。 分子模拟是一种借助于计算机，基于原子水平建模，进而模拟分子的结构和 行为的技术。从文献报道来看，研究分子印迹较为广泛，但仍处于实验阶段。其 制备和优化等受到很多因素的影响，印迹体系的筛选还需依靠多次费力耗时的实 验，缺乏相应的理论指导。而随着计算机技术的发展，分子模拟逐渐被应用到分 子印迹体系中，使得对这种体系快速而准确的筛选变为可能。 本文首先采用 MS 计算等软件，通过模拟计算当芹菜素作为模板时，4-VP、 2-VP、AM、MAA 和 MMA 为功能单体时的结合能，根据结合能的大小分析出 最佳功能单体为 4-VP。并对甲醇、乙醇、丙酮、乙腈、四氢呋喃等五种致孔剂 对印迹体系的影响进行了研究。并通过计算解释了溶液含水量对印迹聚合物吸附 性能的影响。 本文以多壁碳纳米管为载体，通过本体聚合的方法，合成了多壁碳纳米管芹 菜素、木犀草素分子印迹聚合物。通过对 4-VP、AM、MAA 和 MMA 四种功能 单体合成聚合物的吸附量和选择性测定，选择 AM 为功能单体。同时在芹菜素 印迹聚合物中，对甲醇、乙醇、丙酮、乙腈和四氢呋喃五种致孔剂对印迹效率的 影响进行了研究。 实验测定了印迹聚合物的动力学吸附曲线和等温吸附曲线。采用准一级动力 学和准二级动力学描述印迹聚合物的动力学吸附过程。其结果表明，二级动力学 能够很好的反应吸附过程。通过 Langmuir 和 Freundlich 模型对进行拟合发现， Langmuir 拟合能够很好的描述聚合物的吸附行为。芹菜素吸附等温线的 Langmuir 拟合方程为 y = 0.0363x+1.5775，R2=0.9936；木犀草素吸附等温线的 Langmuir 拟合方程为 y = 0.03607x+2.0150，R2=0.9790。 采用制备的印迹聚合物填充固相萃取柱，对芹菜素-木犀草素等浓度混合溶 液进行了很好的分离。将芹菜素提取物中芹菜素的纯度从 0.425%提高到 90.93%； 花生壳提取物中木犀草素的纯度从 2.62%提高到 91.62%。 关键词：芹菜素；木犀草素；碳纳米管；分子模拟；固相萃取 Abstract Flavonoids are widely exist in nature, but their applications are limited by its complex structure, separation and purification of flavonoids from natural plants is very challenging. As typical flavonoids, apigenin and luteolin have high pharmacological activity. The imprinted polymer ungrafted carbon nanotubes shows the phenomenon of deep buried and low adsorption capacity; however, the imprinted polymer grafted carbon nanotubes effectively avoid the phenomenon of sites deep and improve the adsorption of apigenin and luteolin by b