LaNiSn系Alt5xgt型无Co贮氢电极合金的研究.docx

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LaNiSn系Alt5xgt型无Co贮氢电极合金的研究

浙江大学博士学位论文量衰退的主要原因。上述合金表面的腐蚀产物均主要由La(OHh及少量Ni(OH)2 浙江大学博士学位论文 量衰退的主要原因。上述合金表面的腐蚀产物均主要由La(OHh及少量Ni(OH)2 和sn02组成,但与铸态合金相比,快凝和退火态合金的吸氢粉化程度和表面腐 蚀层的厚度均有明显减小,说明快凝及退火处理使合金具有较低的吸氢体积膨胀 率、并使成分分布趋于均匀化,从而使合金的抗粉化和抗腐蚀能力得到明显提高, 导致合金的循环稳定性得到显著改善。 为了进一步认识合金在充放电过程中的结构变化规律,采用原位XRD分析 方法对铸态、快凝和退火LaNi4mSm33合金在充放电不同阶段的相组成、晶体结 构及晶胞体积膨胀性质等进行了研究。结果表明,在充放电(充放氢)过程中, 上述合金均进行Ⅱ一@邮)一p相的相变过程,但在匝一p相变过程中伴随有较大 的非连续性体积膨胀和收缩。与铸态合金相比,快凝及退火态合金的此种非连续 性体积膨胀(收缩)率均有明显减小,其占合金总吸氢体积膨胀率的比例可由 74%(铸态合金贫sn相)依次减小为60%(快凝合金)和63%(退火态合金)。 快凝及退火态合金在嘎一B相变期间较小的体积膨胀率是导致其抗粉化性质及循 环稳定性得到改善的重要原因。研究还发现,在衍射畴范围内,合金a与p相基 本晶粒大小的变化除受含氢量的影响外,还与合金内部的应力和位错有关。 为了进一步提高合金的综合电化学性能,采用五种常规的合金元素对 LaNG.92Sm33合金中的sn进行部分替代,通过对退火态LaNh.92sn023M0.I(M= Mn,Fe,Co,Cu,A1)四元合金的相结构和电化学性能的研究,基本查明了上述M元 素的影响规律。结果表明,M=Fe,coAl合金均由caCu5型结构的主相和少量第 二相组成,而M-Mn,Cu合金则为单相caCu5型结构。M元素对sn的部分替代 均使合金的放电容量及高倍率放电性能有不同程度提高,但只有M=MIl,Cu时可 使循环稳定性得到明显改善。研究发现,Mn,Cu对sn的部分替代可以降低循环 过程中La、sn元素的腐蚀及溶出量,提高合金的抗腐蚀能力,从而导致其循环 稳定性得到改善。在所研究的合金中,M=Mn合金显示有较好的综合电化学性能: G。尸329mAh/g,HRD600=89.1%&鲫=83.8%。 关键词: AB5型无Co合金,快速凝固,退火处理,非化学计量比,晶体结构, 电化学性能 n 浙江大学博士学位论文Abstract 浙江大学博士学位论文 Abstract In this thesis,based 011 the review of the research and development of AB5 type low-Co and Co—flee hydrogen storage electrode alloys,the La-Ni—Sn-based AB5慨 type Co·free alloys were selected as the study object of this work.By means ofXRD, SEM,XPS,AES,ICP analyses and electrochemical measurements,the effects of the alloy preparation methods(including heat-treatment and rapidly quenching)and the alloy stoichiometry on the crystal structure and electrochemical properties of some Co-flee alloys were studied systemically. Based on the comp蝴five study of the as-cast and melt-spun(1-5m/s)the LaNh 92Sn033 alloys,it is found that the as-east alloy consists of two similar CaCus type phases with different Sn content and a few single Sn phase.and all the melt-spun alloys are single CaCu5 type structure.After melt-spinning treatment,the mierostructure ofthe alloys change from the coarse dendritic structure(as-casO to the fine

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