有序介孔Ru-MgZr复合氧化物合成及催化亚油酸异构化性能-应用化学.PDF

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有序介孔Ru-MgZr复合氧化物合成及催化亚油酸异构化性能-应用化学

第35卷 第11期 应 用 化 学 Vol.35Iss.11 2018年11月        CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRY        Nov.2018 有序介孔RuMgZr复合氧化物合成及 催化亚油酸异构化性能 a b a b b b 陈杰博  谢伟杰 王 璐  王铭 雷玉凤 魏雅丽 a b (福建农林大学 国家甘蔗工程技术研究中心;生命科学学院 福州350002) 摘 要 筛选高效、高选择性多相催化剂异构化亚油酸是共轭亚油酸(CLA)研究的重点。本文采用溶剂挥发 自组装改进的溶胶凝胶法,合成有序介孔Ru掺杂的MgOZrO固体碱催化剂。考察了催化剂中不同Mg物质 2 的量对催化剂孔径、比表面积和表面碱性以及Ru等的结构和性能对催化性能的影响。对比了催化剂的形貌、 表面碱性及Ru组分对催化性能的影响程度。结果表明,n(Zr)∶n(Mg)=3∶1时,Ru掺杂的MgOZrO固体碱 2 催化剂具有高度有序的介孔结构和高的比表面积。而n(Zr)∶n(Mg)=1∶1时,MgOZrO固体碱催化剂合成 2 -1 -1 CLA产率较高,反应时间4h,产率达到85%,催化效率为0099g(CLA)·L (solvent)·min ,并且催化产物 主要为具有生物活性的3种共轭亚油酸异构体。催化剂的强碱性位点和晶格Ru是催化异构化反应的两个活 性位点,强碱性位点是提高催化性能的关键。固体碱复合氧化物催化效率高、制备方法简单、反应产物生物活 性高等优点,具有较好的应用前景。 关键词 有序介孔;异构化反应;共轭亚油酸 中图分类号:O643.3     文献标识码:A     文章编号:10000518(2018)11134209 DOI:10.11944/j.issn.10000518.2018.11.170412 共轭亚油酸(CLAs)含有多种位置异构体和几何异构体,具有提高机体免疫能力、抗癌、抗粥状动脉 [1] 硬化、改善骨组织代谢和风湿性关节炎等多种生物学活性 。共轭亚油酸的推荐食用量为 3g/天/ ≥ 人。人们主要从牛羊等反刍动物的肉和奶制品摄取CLAs,但这些制品中CLAs含量较低,即使是以肉奶 制品为主食的西方国家,CLAs的人均摄入量仍低于推荐有效计量的1/3。通过人工的合成方法可获取 更多的共轭亚油酸[2],满足人们日常的需求。目前,合成 CLAs方法有生物合成法和化学异构化法,其 中,多相催化异构化法的产物容易分离、催化剂可重复使用和环境污染小等特点备受关注。Bernas [37] 等 将Ru、Ni、Pt、Pd、Rh、Ir和Os分别负载于AlO、SiO、SiO、AlO、MCM22、HMCM41和C等载 2 3 2 2 2 3 体上制成多相催化剂用于合成CLAs,产率达到80%以上。然而,由于底物亚油酸的浓度低,催化剂的催 化效率不高,多相催化剂的催化效率只有氢氧化钠等可溶性碱的1%,且产物的异构体组成较为复杂, 除具有生物活性的(c9,t11CLA)、(c10,t12CLA)和(t9,t11

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