乏核燃料后处理理论研究高分子化学与物理专业论文.docxVIP

目录目录 目录 目录 中文摘要 I Abstract．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．． ．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．． ．．．．．．．．．．．．．．． ．．．．．．．．．．．．．．．． ．．．．．．．．．．．．．．．．．．．． ．．．．．II 目录 III 第1章绪论 l 1．1选题背景 ·1 1．2乏核燃料及其后处理 ·2 1．3乏核燃料后处理方法概述及理论研究意义 3 1．4研究现状 ·4 1．5本论文简框 ·5 第2章基础理论和计算方法简介 6 2．1前言 ·6 2．2 Born—Oppenheimer近似和Hartree—Fock近似 ‘7 2．3密度泛函理论(DFT) ．9 2．3．1局域密度近似(LDA) 9 2．3．2广义梯度近似(GGA) ．10 2．4赝势 ．．1l 2．5第一性原理计算方法 ．．1l 2．6分子动力学 ．12 第3章铀酰羧基磷酸酯配位聚合物电子结构和稳定性 ．．14 3．1引言 ．．14 3．2计算方法和细节 ．．15 3．3结果与讨论 ．17 3．3．1优化结果及结构分析 ．．1 7 3．3．2态密度 ．22 3．4本章小结 ．．26 万方数据 黑龙江大学硕士学位论文第4章镧系元素配位聚合物的探索 黑龙江大学硕士学位论文 第4章镧系元素配位聚合物的探索 一28 4．1介绍 一28 4．2计算方法及探索性结果 一29 4．3本章小结 一32 第5章离子液体在乏核燃料后处理中的设计 ．．34 5．1离子液体概述及研究现状 一34 5．2离子液体的设计 一35 结论 37 参考文献 38 致谢 49 攻读学位期间发表的论文 5 1 独创性声明 52 学位论文版权使用授权书 52 万方数据 第1章绪论第1章绪论 第1章绪论 第1章绪论 1．1选题背景 日益飙升的能源需求问题是世界上最具挑战性的问题之一[卜21。众所周知，燃 煤发电在提供电力的同时，却令生态环境“难以呼吸”，不利于社会经济的可持 续性发展。因此，开发利用低碳高效型能源早已成为人们的追求目标【3巧】。与其他 能源相比，核能具有较高的产能，且不会像传统的化石燃料排放污染到大气中， 因此被人们誉为目前最具发展潜力的高效绿色清洁能源【6’71。目前世界的核能发展 已经跨越三代，向第四代迈进，全世界已经在运行核电机组近440台，隶属31个 国家。在我国，核能发电仅占发电总量的2．1％，发展潜力巨大。为了加强能源供 给以及降低燃煤发电造成的污染，我国已经决定大力发展核工业，计划于2030年 核电占比达到8％。 然而，2011年日本福岛事故为核电的快速发展敲响了警钟。它提醒人类利用 并发展核能的首要条件是确保反应堆的安全运行，对核能的长远发展带来了重大 影响。尽管核电发展因福岛事故遇到了暂时的挫折，但是相关国际公报指出，在 能源日益匮乏的今天，发展核电的基本推动力并没有变化，核电依然是当今许多 国家能源战略的重要选项[引。核工业是一个庞大的系统：包括从铀矿开采、铀的提 取、燃料元件制造等“前端循环”，以及乏燃料后处理等“后端循环”。核燃料在 堆内反应完全，经一定时间冷却，再从堆内卸出，即被判为“乏核燃料”[9-10]。这 种从核电站反应堆堆芯中替换出来的乏核燃料具有很强的放射性和尚未被充分利 用的铀、钚资源。如果这些乏核燃料不经处理，直接进行地质贮存的话，不仅浪 费了有限的核资源，而且对地球环境会带来长期威胁。因此，安全、有效、经济 地进行乏核燃料后处理己成为核工业尤其是核能可持续发展的重大目标之一。 目前，我国已经有22个正在运营的核反应堆，26个核反应堆正在建造。至今， 我国核能发电总容量约382．55GW。目前，沿海地区的核反应堆数量已经超过30 个，还有几十个内陆反应堆列入计划。这些可观的数字身后隐藏着一个巨大的问 万方数据 黑龙江大学硕士学位论文题即在核反应堆工作3．7年之后乏核燃料后处理问题。据文献保守估计【ll】，到2020 黑龙江大学硕士学位论文 题即在核反应堆工作3．7年之后乏核燃料后处理问题。据文献保守估计【ll】，到2020 年，中国将有12000吨这种从核反应堆内卸出来的乏核燃料。因此，我国乏核燃 料后处理循环研究工作的开展迫在眉睫。 1．2乏核燃料及其后处理 乏核燃料是在核电站的核反应堆中经受中子辐射、裂变、在经济上不可适用 的、从堆内卸出来的核燃料【12】，这种燃料无法继续维持核反应，并且包含有大量 的放射性元素，其含有95％的U2弛，l％的U235，1％的Pu，0．1％的锕系元素，还 有3％的裂变产物，也被人们称作高放废物High．Level Waste(HLW)。因为这些不 稳定的裂变产物有较高的放射性，并且放出巨大的热量和辐射，占发电总放射性 的95％。乏核燃料一