利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛.PDF

Vol.36 高等 学校 化 学 学报 No.2 2015年2月 摇 摇 摇 摇 摇 摇 CHEMICALJOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES摇 摇 摇 摇 摇 摇 229~235 doi:10.7503/ cjc 摇 摇 利用粉煤灰合成低硅铝比NaP分子筛 1,2 1,2 1,2 3 1,2 陈彦广 ,解骢浩 ,韩洪晶 ,赵法军 ,王宝辉 (1. 东北石油大学化学化工学院,2. 石油与天然气化工黑龙江省重点实验室, 3. 石油工程学院,大庆 163318) 摘要摇 以粉煤灰分级处理获得的硅铝组分Na SiO 和NaAlO 为原料,通过水热反应制备了NaP型分子筛. 2 3 2 考察了钠盐不同阴离子和有机空间位阻剂对NaP分子筛制备的影响,优化了水热合成NaP分子筛的工艺参 数,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和BET方程对NaP分子筛产品的晶型、形貌和孔容进 2+ 行分析表征,对NaP分子筛吸附水溶液中Ni 的性能进行了评价. 结果表明,合成NaP分子筛的最佳原料摩 尔比为n(Na O)颐n(SiO )颐n(Al O )颐n(H O)=3郾23颐1郾95颐1颐226,反应温度为120 益,晶化时间为8 h. 2 2 2 3 2 - 当钠盐中阴离子为Br 时,可增大 P 型分子筛产率并提高其纯度. 添加有机空间位阻剂三乙醇胺(TEA) 2+ [n(TEA)颐n(Al O )= 1颐1]时,合成的P型分子筛粒径较小且具有较大的孔容,此时对应的Ni 去除率较 2 3 高,可达96郾2%. 关键词摇 粉煤灰;NaP分子筛;水热合成;有机空间位阻剂;阴离子;Ni2+ 中图分类号摇 O611.4;X773摇 摇 摇 摇 文献标志码摇 A摇 摇 摇 摇 粉煤灰是煤炭转化过程中产生的副产物. 据统计,2013 年我国粉煤灰排放量已超过5郾0伊109 [1] 吨 . 粉煤灰主要用于混凝土生产、土壤改良、沸石和陶瓷合成及贵重金属回收,但总体利用率较低, 仅占50%,其余部分则原地堆积,不但严重占用土地,还易形成粉尘和进入水体,严重污染环境和危 害人体健康. 粉煤灰的主要组分包括氧化铝和二氧化硅,二者总含量占粉煤灰总量的50% ~80%,利 用分级处理的方法可获得其中的硅铝组分. 通过对粉煤灰中有用组分的回收利用可实现其资源化利 用,并可取得显著的经济效益和环境效益. 粉煤灰中的硅铝组分与沸石的主要成分相似,以粉煤灰合 成沸石分子筛具有理论可行性和良好的经济性. 目前,以粉煤灰为原料进行工业化生产的分子筛只有 [2,3] A型分子筛 . P型沸石具有斜碱沸石(Amicite)的骨架结构(图1),其八元环结构中的孔由0郾31nm伊0郾44 nm和 [4] 0郾26 nm伊0郾49 nm 的二维孔道相互交错组成 . 由 于其具有好的吸附小原子气体或液体的性能,在工 业上经常被用来处理污水以及制备环保清洁剂. 孔 [5,6] 德顺等 采用水热合成法用煤系高岭土合成出P