场效应调控的电催化析氢反应设计及机理研究-国家级大学生创新创业.PDF

场效应调控的电催化析氢反应设计及机理研究 武汉理工大学 潘雪雷,晏梦雨 （1. 材料科学与工程学院，材料科学系，湖北 武汉 430070 ， 2. 材料科学与工程学院，湖北 武汉 430070 ） 麦立强，首席教授 黄从运，教授 （1. 2017 年6 月6 日在线发表于国际著名期刊Nano Letters ，2. 2017 年8 月12 被Nano Research 接收。） 中文摘要：过渡金属硫属化合物（如MoS2 和 VSe2 等）在电催化析氢 （HER ）方面有着非常广阔的应用前景。前人的 工作主要致力于构造具有特殊结构和形貌的材料来实现催化性能的提高，然而对催化中离子吸附动力学过程的优化则鲜有研 究。为了实现VSe2 纳米片HER 性能的提高，场效应被用来调控催化反应的动力学过程。通过对VSe2 纳米片施加负的背栅 电压，对电极材料与电解液表界面电荷状态进行调控，实现了利用物理场对材料电催化析氢性能的优化。背栅电压引起离子 在电解液与VSe2 纳米片界面处的聚集，增强了界面的电荷转移过程，促进了HER 条件下的限速步骤（放电过程）的反应速 率。在没有任何化学处理的情况下，在VSe2 纳米片中实现低至70 mV 的析氢过电位和59 mV/dec 的塔菲尔斜率。 英文摘要：Transition metal dichalcogenides, such as MoS2 and VSe2 have emerged as promising catalysts for the hydrogen evolution reaction (HER). Substantial work has been devoted to optimizing the catalytic performance by constructing materials with specific phases and morphology. However, the optimization of adsorption/desorption process in HER is rare. Herein, we concentrate on tuning the dynamics of the adsorption process in HER by applying a back gate voltage to the pristine VSe2 nanosheet. The back gate voltage induces the redistribution of the ions at the electrolyte-VSe2 nanosheet interface, which realizes the enhanced electron transport process and facilitates the rate-limiting step (discharge process) under HER condition. A history-making low onset overpotential of 70 mV and Tafel slope of 59 mV/dec are achieved in VSe2 nanosheets without any chemical treatment. 关键词：场效应；电催化析氢反应；二硒化钒；吸附动力学 一、引言 国家级大学生创新创业训练计划支持项目（20161049701003 ） 作者简介：潘雪雷（1996- ）、男，江苏，新能源材料与器件，2014 级，主要从事单根纳米线/片微纳器件研究。晏梦雨（1990- ）、 男，湖北，主要从事电化学器件原位表征研究。 氢能被称为21 世纪最清洁的能源，因其丰富的资源、可再生性和高能量密度而具有广泛应用的前景[1, 2] 。电解水制氢是一种高效可行的制氢方法。由理论分析可知，在标准大气压下，水的理论分解电压为1.229 V[3] ，而实际的分解电压远大于理论值。铂、钯等贵金属作为高效的电解水催化剂，有着较低的过电位。但 其稀少的储存量和昂贵的价格限制了其大规模应用。为了满足日益增加的需求，需要开发更加高效、经济 的产