基于银纳米材料催化与荧光特性的传感技术-化学专业论文.docxVIP

摘要 摘要 万方数据 万方数据 摘 要 银纳米材料特别是银纳米簇(Ag NCs)，具有良好的纳米小尺寸效应、荧光 特性、以及过氧化物酶活性等, 已成为当今材料学、化学和生物学以及纳米医学 的研究热点之一，并被广泛应用于生物标记、细胞成像、酶催化以及重金属离 子与生物小分子传感检测等领域。本论文主要从以下几个方面进行了研究: (一) 以具有溶胶-凝胶转换特性的明胶为稳定剂和还原剂，一锅式反应合成 了具有过氧化物酶活性和高稳定性的银纳米颗粒。通过在常见酶促反应体系中 各种金属离子对其催化性能的考察，证实了汞离子能够显著增强银纳米颗粒的 催化活性。应用 96 孔板实现了对复杂体系（血液和废水）中汞离子高通量地测 定，而且能借助明胶独特的溶胶-凝胶转换特性于常温下稳定地存储。此外，该 方法能避免传统检测方法如荧光法受复杂体系背景干扰的影响。 (二) 以谷胱甘肽和硫辛酸为稳定剂和模板，合成了高荧光强度的银纳米 簇。谷胱甘肽的引入，成功实现了金属离子特异性识别的转移，即加谷胱甘肽 之前对汞离子响应转变为加谷胱甘肽之后对铜离子响应，同时伴随着颜色变 化，从而开发了一种荧光和比色双重检测铜离子的传感器，并成功应用于血液 中铜离子的双重检测，此外，螯合剂乙二胺四乙酸的引入实现了银纳米簇的荧 光恢复。将该纳米簇与小鼠肌肉组织进行培养，可用于组织细胞的示踪标记。 (三) 利用明胶还原银反应并在合适时间借助低温速冻终止反应，制备了包 含银纳米颗粒与银离子的明胶银纳米复合材料。研究表明，在碱性环境下该复 合材料对甲醛具有高特异识别性能，银纳米颗粒催化甲醛还原银离子反应可引 起银纳米颗粒的增长，实现复合材料颜色信号的显著改变。同时，借助明胶的 独特溶胶-凝胶转换特性，将银复合材料稳定固定于毛细管壁，进而利用毛细现 象自动吸取样品，实现了对水产品中甲醛的简便、灵敏、快速、可视化的比色 分析。 关键词：银纳米材料；明胶；谷胱甘肽；过氧化物酶催化活性；荧 光特性；过氧化氢； 汞离子；铜离子；甲醛 II Abstract Silver nanomaterials, typically as silver nanoclusters (Ag NCs), possess excellent size effect, fluorescence properties, peroxidase-like catalysis activity. They have become the hot research topics in the fields of modern material science, chemistry, biology and nanomedicine. For example, these nanomaterials are widely applied in biological marking, cell imaging, enzyme catalysis, heavy metal ions, and biological small molecules sensing. In the present thesis, some silver nanomaterials-based sensing studies are carried out in the following aspects: A temperature-switchable gelatin matrix has been successfully employed for the one-pot synthesis of catalytic small Ag NPs without any reductants. The resulting gel-Ag NPs could display mercury-stimulated catalysis activity toward a simple, rapid, label-free, and high-throughput colorimetric protocol for probing mercury(II) in blood and wastewater using 96-cell plates. The catalysis-based detection mechanism involved was thought to result mainly from the mercury etching of Ag NPs in the gelatin matrix leading to smaller sizes of Ag NPs with greatly enhanced catalysis activity fo