基于钛铌酸纳米片复合材料的制备及光催化性能的研究-应用化学专业论文.docxVIP

摘要 摘要 摘要 半导体光催化技术作为一种可以解决能源匮乏和环境污染的新型技术受到 了人们广泛的关注。然而量子效率低和太阳能利用率低限制了半导体光催化的应 用，因此设计合成具有可见光光响应的新型高效光催化材料是当前光催化领域的 研究重点。近年来，越来越多的过渡金属含氧酸盐层状化合物因其具有良好的光 催化活性以及可剥离成二维异向性的纳米片被应用于半导体光催化领域。 HTiNbO5 作为一种过渡金属含氧酸盐层状化合物，带隙宽度为 3.44 eV，具 有一定的光催化活性。但是因为较宽的带隙导致 HTiNbO5 只对紫外光区有响应， 太阳能利用率低。本论文以 HTiNbO5 为改性研究的对象。先将 HTiNbO5 剥离成 TiNbO5-纳米片层，再通过静电作用力与 CdS 微球(Microsphere, MS)、Fe2O3 和 CdS 纳米颗粒形成 CdS MS@HTiNbO5 核壳材料、Fe2O3/HTiNbO5 和 CdS/HTiNbO5 柱撑复合材料。利用 XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、XPS、N2 吸附-脱附测 试及电化学测试等手段对材料进行表征，评价其光催化活性，探讨其光催化作用 机制。 首先，通过水热和超声结合的方法将 HTiNbO5 剥离成带负电的纳米片层溶 胶。利用静电作用力将 TiNbO5-纳米片层包覆在硫化镉微球表面，形成具有核壳 结构的 CdS MS@HTiNbO5 复合材料。在可见光下照射下(300W 氙灯，加滤光片， λ ≥ 420 nm)，复合材料表现出良好的光催化制氢活性，其中 CdS MS@5% HTiNbO5 的产氢速率最高，达到 82.6 μmol/h/g，是 CdS 微球的 2.1 倍。复合材料 的高光催化活性主要源于钛铌酸片层和硫化镉微球之间的电子耦合作用，扩宽了 光响应范围，提高光生载流子的分离效率。此外，核壳结构还能减小硫化镉的光 腐蚀作用。 其次，以 HTiNbO5 为主体，Fe2O3 为客体，通过剥离-重堆积法合成具有介 孔结构的 Fe2O3/HTiNbO5 柱撑复合材料。XRD 和 N2 吸附-脱附结果表明，柱撑材 料的层间距为 1.13 nm，存在狭缝状孔道，比表面积高达 141 m2/g。高的比表面 积为光催化反应提供了更多的反应点，从而提高其光催化活性。复合材料在可见 光下降解罗丹明 B 表现出良好的光催化活性，降解率可达 38%，是前驱物 Fe2O3 和 HTiNbO5 的 1.7 倍和 3.2 倍。 最后，将 CdS 纳米颗粒柱撑到 HTiNbO5 层间合成 CdS/HTiNbO5 复合材料。 柱撑后，复合材料的层间距扩到到 1.19 nm，具有较大的比表面积(93 m2/g)和多 级孔结构。分析表明，主客体之间的电子耦合作用和较大的比表面积促使复合材 料具有良好的可见光光催化制氢活性。当 CdS:HTiNbO5=1:2 时，复合材料表现 出最佳的光催化活性，在可见光下产氢率为 184 μmol/h/g，是 CdS 的 9.7 倍，在 I 华侨大 华侨大学硕士学位论文 300 W 氙灯下产氢率为 231 μmol/h/g，是 CdS 的 8.6 倍。 关键词： 钛铌酸 光 催化 CdS Fe2O3 剥离-重 堆积 法 核壳 结构 II Abst Abstract PAGE PAGE IV Abstract Semiconductor-based photocatalysis as a new-type technology which can solve the energy shortage and environmental pollution simultaneously has received wide attention. However, the low quantum efficiency and low utilization rate of solar energy limit its applications. Therefore, it’s important to design and synthesize new efficient photocatalytic material with visible light response. Recently, more and more layered transition metal oxide compounds were investigated for application in the field of photocatalysis, because they have good photocatalytic activity and can be exfol