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三维连续大孔铈/锆系催化材料的制备及性能研究
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本科毕业设计
开题报告
化学
三维连续大孔铈/锆系催化材料的制备及性能研究
一:选题的背景与意义
由于多孔材料具有均一有序的大孔孔道、较高的孔体积等特点,在多相催化、吸附与分离等领域具有广阔的应用前景,自1992年成功地合成孔分子筛MCM-41,有关中孔材料合成与应用的研究备受人们的瞩目。由于氧化硅多孔材料的局限性,中孔材料的研究范围正逐渐扩展到其他氧化物。ZrO2是一种多功能材料,由于同时具有酸性和碱性中心及良好的离子交换性能,是一种理想的催化剂及催化剂载体,因此对多孔氧化锆的合成制备已有较多报道。同时另一种稀土金属元素Ce由于其独特的电子构型,其氧化物CeO2具备一定可逆氧化还原反应:2CeO2←→Ce2O3+1/2O2,而产生储放氧能力,可控制氧含量的波动对催化反应的影响。将CeO2制备成三维有序的大孔形态,赋予其空隙结构有序的空间排列和良好的开放性,可在新型催化剂或催化剂载体方面发挥重要作用。
目前,工业上广泛采用H2SO4作为酯化反应催化剂,其优点是催化活性高,价廉易得。然而,该类催化剂对设备有很强的腐蚀性,反应产物与催化剂的分离困难,产品的后处理需经过中和、水洗等工序,会产生大量废水污染环境。因此,不腐蚀设备对环境友好的SO2-4促进型氧化物固体超强酸引起了人们的极大兴趣。ZrO2-CeO2/SO2-4类固体超强酸几乎对酸催化反应均表现出较高的反应活性和较好的选择性, 其作为新型的固体酸催化材料,有着特殊的催化性能,其优势主要表现在:(1)能在含水条件下使用,可用于酯化、醚化、酰基化等过程,其催化活性普遍高于分子筛等固体酸催化剂。(2) 具有较宽的温度适用范围,可在较低和较高温条件下使用。(3) 对设备的腐蚀和环境的污染小,用量少,可重复使用。(4) 制备方便,催化反应的后处理简便。 因此,ZrO2-CeO2/ SO2-4 为一种对环境友好的催化剂,有着广泛的应用前景,已引起国内外催化工作者的兴趣和重视。
二:研究的基本内容与拟解决的问题
(1)制备ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板。把已制备好的SiO2模板浸泡在一定浓度的锆、铈混合溶液中,利用溶胶凝胶法使锆、铈负载在模板表面,等其干燥后放到烘箱中烘烤至无异味,然后在马弗炉中,一定温度、一定时间下煅烧后使其成为ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板。
(2)制备固体酸催化剂。把已制备好的ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板放到一定浓度的稀硫酸中浸泡一段时间,取出后使其干燥,接着把该模板在一定温度、一定时间下煅烧,使其形成ZrO2-CeO2-SiO2固体酸催化剂。
(3)检测固体酸催化剂的催化效果。取一定量的制备好的ZrO2-CeO2-SiO2固体酸催化剂,把它作为一个酯化反应的催化剂,记下它的酯化效果,然后与同一酯化反应用浓硫酸作催化剂的酯化率作对比。与此同时,采用不同浓度的硫酸浸泡ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板得出各个催化剂的催化剂效果,从中得到使用时间最长催化效率最高的催化剂。另外,用红外光谱与粉末衍射等分析仪器对催化剂性能进行检测。
三:研究的方法与技术路线
利用模板法把已制备完成的SiO2浸泡在一定浓度的锆、铈溶液中,使一部分的锆、铈离子负载在SiO2的表面,等其自然干燥后放到烘箱中烘烤,然后在马弗炉中经过一定时间一定温度的煅烧使其成为较为稳定的ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板。为了检测所制备的催化剂的性能,我们选用了较为简单合理地方法——制备以ZrO2-CeO2-SiO2为模板的固体酸催化剂,用它作为催化剂来促使一个酯化反应的进行,反应完后测定该反应的酯化率及产率,由此得出固体酸催化剂的催化性能,从侧面反映出以ZrO2-CeO2-SiO2为模板的催化剂的性能。
主要的技术路线图如下:
锆、铈混合溶液,SiO2模板 干燥,烘箱干燥 一定温度时间下马弗炉煅烧
ZrO2-CeO2-SiO2 催化剂模板 用稀硫酸浸泡 ZrO2-SiO2固体酸催化剂
催化一个酯化反应,测定该反应的酯化率及产率 固体酸催化剂的催化性能
以ZrO2-CeO2-SiO2催化剂模板为模板的催化剂的性能
四:研究总体安排与进度
2010年11月15日前
确定题目
2010年11月16日-12月06日前
完成文献综述及开题报告
2010年12月7日-12月25日
修改文献综述及开题报告
2010年12月26日-12月27日
开题答辩
2011年01月01日-01月15日
对文献综述和开题报告进行修改
2011年01月16日-04月08日
收集资料,修改论文研究框架,撰写论文
2011
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