贵金属掺杂氡团簇的理论研究-理论物理专业论文.docxVIP

Theoretical research of the coinage metal cations doped Rn clusters A Dissertation Submitted to The Graduate School of Henan University in Partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Science By Yuhao Liang Supervisor: Associate Professor Xinying Li School of Physics and Electronics Henan University March 2015 摘 要 原子或分子团簇，简称微团簇或团簇，是20世纪80年代才发展起来的新的化学物种。 由于其独特的物理化学性质，团簇研究已经引起物理、化学和材料等领域的广泛兴趣。 由于稀有气体原子的化学活性非常的微弱，传统观点认为它们很难与其他物质形成 稳定化合物。但研究发现稀有气体与贵金属之间存在弱相互作用并能以团簇形式存在。 研究这种弱相互作用的来源、机制、形式非常有意义。本文利用量子化学拓扑分析电荷 密度分布函数研究较小尺寸的贵金属掺杂原子序数最大的稀有气体原子氡(Rn)团簇 + + MRnm (M= Au, Ag, Cu，m=1-5)和(MRn )m (M= Au, Ag, Cu，m=1-3)中的弱相互作用，探 索其来源、机制以及形式。 本课题采用量子化学从头算方法中的二阶微扰论(MP2)、耦合簇(CCSD(T))等方法以 及相对论和非相对论的赝势及其相应的基组，应用 Gaussian、Multiwfn、VMD等系列程 序，对含稀有气体Rn和贵金属元素掺杂团簇系列MRn+m (M = Cu, Ag, Au，m=1-5)和 (MRn+)m(m=1-3)的弱相互作用进行系统的理论研究。 m对于 MRn+ m 在二阶微扰论 MP2 理论水平上对能量进行计算从而确定其基态的稳定 构形。它们稳定的结构构型为 D∞h (m=2)、D3h (m=3)、D4h (m=4)、C4v(m=5)。对于(MRn+)m， 当 m=2 和 3 时，其结构分别为 D2h 和 D3h 对称性。对于 MRn+m，电荷密度变化分析、 NBO 分析表明其相互作用具有共价成分，而 ELF 分析、AIM 分析表明其并不能用传统 的共价或者离子性来区分，BCP 点处正的拉普拉斯数值和负的能量密度表明体系的相互 作用具有“中间类型”的性质。利用约化密度梯度 RDG 将相互作用图像化。 关键词: MRn+m 团簇，(MRn+)m 团簇，几何结构，相互作用，电子性质 I III III ABSTRACT Atomic or molecular cluster, abbreviated to micro cluster or cluster, is a kind of new chemical species which developed since the eighties of the 20th century. The unique physical and chemical properties of clusters have greatly promoted the fundamental and applying research in many related fields. Since the chemically active of the rare gas atoms is very weak, the traditional view is that they are very difficult to form a stable compound with other substances. But the research found a weak interaction between the noble gas and precious metals, and they can exist in the form of clusters. Study the source, mechanism, form of the weak interaction is very meaningful. In this paper, we can research the weak interaction, exploration to its origin, mechanism and forms of the smaller size precious metal doped mrar