过氧化氢催化新材料的制备及其催化处理内分泌干扰物双酚A-生物医学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 重庆理工大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除 文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果、作 品。对本文的研究做出重要贡献的集体和个人，均已在文中以明确方式标明。 本人承担本声明的法律后果。 作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文使用授权声明 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关 部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权重庆理工大学可以将 本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段 保存和汇编本学位论文。 本学位论文属于（请在以下相应方框内打“√”）： 1.必威体育官网网址□，在 年解密后适用本授权书。 2.不必威体育官网网址□。 作者签名： 日期： 年 月 日 导师签名： 日期： 年 月 日 摘要 摘要 万方数据 万方数据 摘要 内分泌干扰物，主要是指对人和动物体内正常激素功能产生影响，干扰内分泌系 统、从而破坏生物体和人类的正常代谢、分泌以及生殖等功能的外源性化学物质。而 双酚 A(BPA)作为一类具有明显生殖激素效应的内分泌干扰物，因其产量大、应用广 泛以及环境毒性大等特点，成为近年来的研究重点。高级氧化技术所具有的绿色高效 的优势，在处理难降解有机物上充分体现。国内外大量学者对此作过相关报道，并将 其应用于处理各类难降解的工业有机废水。 本课题以类 Fenton 反应的理论为基础，以催化活性和稳定性为评价指标，研究 了固体强酸、载铁活性炭(Fe/AC)两类过氧化氢催化新材料的制备工艺、催化性能， 并对性能较优的 Fe/AC 材料进行了 DTA、XRD 以及 FT-IR 表征。采用性能优良的 Fe/AC 材料，开展了催化过氧化氢降解 BPA 的工艺研究，并探讨了其催化过氧化氢 降解 BPA 的动力学过程。主要结论如下： 2- 3+ 1、通过沉淀－浸渍－煅烧的方法，制备出了固体强酸材料：SO4 2- /TiO2(ST)、Gd - SO42-/ TiO2(GST)、SO42-/ TiO2- Al2O3(STA)、Gd3+- SO4 / TiO2-Al2O3(GSTA)。制备过 程中发现，固体强酸材料的催化活性和稳定性主要与煅烧温度、Gd3+掺杂摩尔百分数、 Ti4+/Al3+的摩尔比有关。通过实验比较，GST 的性能较优，其较优制备工艺为：煅烧 温度为 450℃；Gd3+的最佳掺杂摩尔百分数 1%(Gd3+与 Ti4+的摩尔比)。金属离子 Gd3+、 Al3+的掺杂，一定程度上影响着固体酸的性能。通过解吸实验证明，固体强酸催化过 氧化氢降解甲基橙的反应，吸附作用并不是甲基橙溶液浓度下降的主要因素，类 Fenton 氧化降解起主要作用。 2、通过酸化改性、浸渍吸附和煅烧的方法，制备出了负载 Fe3+的 AC 材料。在 制备过程中研究了负载 Fe3+的 AC 材料(Fe/AC 材料)的制备工艺，考察了 Fe 来源、载 Fe3+量、煅烧温度等因素对其催化活性和稳定性的影响。得到其较优的制备条件：由 Fe(NO3)3 提供 Fe3+、AC 载 Fe3+量为 44.05 mg/g、煅烧温度为 200℃。 3、Fe/AC 催化过氧化氢对 BPA 的去除率，显著高于单独使用 Fe/AC 或 AC 对 BPA 的去除率。连续重复使用 Fe/AC 材料 8 次，60 min 内催化过氧化氢对 BPA 的去 除率维持在 30%左右，证明 Fe/AC 具有优良的稳定性。 4、对 Fe/AC 催化材料进行了表征，DTA 测试结果表明：AC 材料经过载 Fe3+后 对本身的热稳定性没有明显影响；XRD 对 AC 和 Fe/AC 的表征表明，在煅烧温度为 105～400℃范围内制备的 Fe/AC 材料在 2 θ 为 24.1°和 35.6°值时均只出现了较弱的 I 重庆理 重庆理工大学硕士学位论文 Fe2O3 晶体(赤铁矿)的特征峰，说明 Fe3+并不是以结晶形式的 Fe2O3 大量存在于 AC 表 面，而是可能与 AC 表面的含氧基团形成了其它结合形式；IR 分析表明：HNO3 对 AC 的表面酸化处理能有效增加 AC 材料表面含氧基团的数量，有利于 AC 表面形成 酸性环境，载 Fe3+对其表面含氧基团种类没有明显影响。 t 05、通过对 Fe/AC 材料催化过氧化氢降解 BPA 的工艺研究，得出其最佳工艺参数 为：反应时间 60 min、反应温度 20℃、pH 的范围为 4.0≤pH≤8.0、Fe/AC 材料用量 为 3 g/L、过氧化氢用量为 2 mL/L、Fe3+/H2O2 摩尔比≥0.012。在此工艺条件下，Fe/AC