光助非均相TiO2-Co3O4复合催化剂活化PMS降解染料废水的研究-环境工程专业论文.docxVIP

中文 中文摘要 重庆大 重庆大学硕士学位论文 I I PAGE PAGE VI 摘 要 本研究课题为中央高校基本科研业务费科研专项自然科学类项目（CDJZR10 210005）的部分研究内容，并受重庆大学高层次人才科研启动基金项目（CDJRC资助。 Co/PMS 是依据 Fenton 法研究思路建立起来的一种“过渡金属+过氧化物”体 系，是目前研究最为广泛的 SO4??高级氧化技术之一，能高效处理各种难降解有机 污染物。均相 Co/PMS 体系中投加的钴离子进入水体对环境有害，而非均相 Co/PMS 体系能减少溶入水体中的钴，降低对环境的危害。然而，相比均相 Co/PMS 体系， 非均相体系催化活性在一定程度上受到限制，因此提高催化活性是非均相 Co/PMS 的研究重点。Co3O4 是非均相 Co/PMS 体系中最为常用的催化剂，具有广泛的应用 前景。 将两种或多种金属氧化物复合是一种常用的改善催化剂活性的方式，本论文 采用溶液浸渍-高温焙烧法合成了 TiO2-Co3O4 复合催化剂，以罗丹明 B（RhB）为 目标污染物，在紫外光的照射下，对 UV/TiO2-Co3O4/PMS 处理染料废水进行试验 研究，主要研究内容包括：⑴分别采用水热法和溶液浸渍-高温焙烧法制备 Co3O4 及 TiO2-Co3O4 复合催化剂，评价催化剂的活性，并采用 XRD、IR、SEM、EDS、 BET 对复合催化剂进行表征分析；⑵通过比较不同反应体系对 RhB 的处理效果， 研究了 TiO2-Co3O4 的催化活性，并开展 UV/TiO2-Co3O4/PMS 处理 RhB 染料废水单 因素试验研究；⑶开展 UV/TiO2-Co3O4/PMS 处理 RhB 染料废水表观动力学行为研 究。 通过上述实验研究和理论分析，获得了如下研究成果： ①在 400℃焙烧 2h 所制备的 Ti:Co 原子比为 1:3 的 TiO2-Co3O4 复合催化剂活 性最好（简称 TC），且具有良好的沉降性能。从物相和晶型来看，制备的复合催 化剂能保持良好的结晶度，具有可重复利用性，但在反应过程中，Ti 和 Co 有一定 的流失； ②不同反应体系氧化降解 RhB 的研究表明，UV/TC/PMS 反应体系的氧化性主 要来源于 TC 活化 PMS 产生的 SO4??，复合催化剂中 TiO2 丰富的表面羟基促进了 CoOH+产生，RhB 在 5min 内脱色率达 80%以上。催化剂/PMS/RhB 体系在紫外光 的照射下，TC 复合催化剂与同质量的 Co3O4 催化剂相比，体系催化氧化能力提高 11.1%，且催化活性得到显著提升，T=5min 脱色率达 80.58%；比较等量 TC 复合 催化剂和 Co3O4 与 TiO2 的混合催化剂体系，前者催化降解能力无明显优势，但催 化活性提升显著，脱色时间明显缩短。然而，TC 复合催化剂的循环使用性能有限， 重复利用一次罗丹明 B 脱色率降至 76.61%，脱色时间为 2h，这主要归因于 TC 中 TiO2 的脱落； 4③暗室 TC/PMS 反应体系中，引入紫外光照射后 TiO2 的光催化活性得到充分 的利用，罗丹明 B 脱色率增加 12.09%；反应初始 pH 在 2-9 范围内，罗丹明 B 的 脱色率均能达到 75%以上，但过碱性条件下，脱色率显著下降；PMS 初始浓度是 影响 SO ??产生的关键因素，适量增加 PMS 浓度有利于提高 RhB 的脱色率。TC 催化剂和 RhB 的最佳浓度分别为 0.5g/L 和 50mg/L，过高的催化剂投加量和 RhB 初始浓度均不利于污染物的降解； 4 ④在紫外光（λ=253.7nm）的照射下，pH=3.57，TiO2-Co3O4 活化 PMS 降解 RhB 的反应总级数为 3.013，表观动力学方程为 V=4.5×10-5×P0.924×A1.565×B0.524，其 中 PMS 浓度对反应速率影响最大。 论文的创新与学术价值在于： ①创新性地制备 TiO2-Co3O4 复合催化剂，将 TiO2 不完全覆盖在 Co3O4 表面， TiO2 的表面羟基有效增强催化剂的催化活性，同时控制 TiO2 的含量，保证 Co3O4 的催化活性被充分利用； 关键词：Co3O4，复合催化剂，PMS，罗丹明 B，氧化降解 英文摘 英文摘要 重庆大 重庆大学硕士学位论文 III III PAGE PAGE IV ABSTRACT This research subject, sponsored by CDJRC , is part of a major creative research subject of CDJZR. Cobalt/p