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摘 要
随着近代工业的迅猛发展,对化石燃料的需求量越来越大,由此产生的二氧 化碳的排放量也越来越多,这是引发温室效应最主要的原因。二氧化碳是导致温 室效应的主要气体,其排放和控制情况已经受到越来越多的关注。二氧化碳的捕 集和分离技术是实现二氧化碳减排的一种重要途径,我国是煤炭大国,二氧化碳 的主要排放源是煤炭的燃烧,而由此排出的二氧化碳气体的温度较高,用传统方 法吸附之前必须经过降温处理,这样就会加大能量消耗,增加处理二氧化碳的费 用,与此同时,还伴随着再生过程吸附剂的分解和挥发问题。基于此,寻找一种 能够在高温下直接吸附二氧化碳的吸附剂具有重要的理论意义和实用价值。本文 主要分为两大部分:
(1)本文采用高温固相法,用市售二氧化硅(SiO2)和碳酸锂(Li2CO3)为原 料合成可于高温下直接吸附二氧化碳的硅酸锂材料,实验中考察了制备硅酸锂材 料的温度,研究了二氧化硅的表面结构(市售 SiO2 和 MCM-41 分子筛)对硅酸 锂的合成及其吸附性能的影响。实验采用了多种方法对该材料进行了分析表征, 如:用扫描电镜(SEM)、X 射线粉末衍射仪(XRD)分别观察和评价了合成材料的 表面形貌与结构特征,用热重分析仪(TG)研究了硅酸锂材料的最佳合成温度及其 吸附 CO2 的性能。结果表明,以市售 SiO2 为原料制备的硅酸锂样品不仅晶型和 结晶度优于用 MCM-41 分子筛制备的硅酸锂,且其对二氧化碳的吸附性能也更 具优势,在 N2 气氛下快速升温后,于 700℃的 CO2 气氛下恒温吸附,达到吸附 平衡时的最大吸附量为 35.43%(wt )。
(2)在上述制备硅酸锂的基础上,用酸处理高岭土代替二氧化硅作为硅源, 和碳酸锂(Li2CO3)一起合成了高岭土-硅酸锂,并考察了酸处理条件(酸浓度、 酸用量、水浴温度、反应时间)对合成的高岭土-硅酸锂吸附二氧化碳性能的影 响,发现对高岭土-硅酸锂吸附性能影响较大的因素是水浴温度和反应时间。同 时,本论文将用不同硅源(市售二氧化硅(SiO2)和用酸处理高岭土物料)制备 的硅酸锂材料进行了比较, 结果表明,在较低的温度区间内,高岭土-硅酸锂吸 附 CO2 的速率大于市售 SiO2 合成的硅酸锂的,具有低温吸附 CO2 优势,但其最 大吸附量比硅酸锂要低一些,在 700℃下 100% CO2 气氛下,达到吸附平衡时的 最大吸附量为 31.07% (wt )。
关键词:固态反应法;硅酸锂;煤系高岭土;酸处理;CO2
ABSTRACT
With the rapid development of modern industry, more and more greenhouse gases are emitted into atmosphere. This is the main reason to cause the greenhouse effect. Carbon dioxide (CO2) as the major greenhouse gas, the emission and control has aroused more and more attention. The technologies for CO2 capture and separation is an efficient way to reduce CO2 emissions. China is a major country of coal, so in our country, the main source of emissions of carbon dioxide is the combustion of coal. However, the exhaust gas temperature is high, the absorption
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