固体碱负载PdCu纳米催化剂的制备及其催化甘油氢解-制药工程专业论文.docxVIP

4 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行独立研究工作所 取得的成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的内容外，论文中不包含 其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 合肥工业大学 或其 他教育机构的学位或证书而使用过的材料。对本文成果做出贡献的个人和集体， 本人已在论文中作了明确的说明，并表示谢意。 学位论文中表达的观点纯属作者本人观点，与合肥工业大学无关。 学位论文作者签名： 签名日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 合肥工业大学 有关保留、使用学位论文的规定， 即：除必威体育官网网址期内的涉密学位论文外，学校有权保存并向国家有关部门或机构送交 论文的复印件和电子光盘，允许论文被查阅或借阅。本人授权 合肥工业大学 可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库，允许采用影印、缩印或扫 描等复制手段保存、汇编学位论文。 （必威体育官网网址的学位论文在解密后适用本授权书） 学位论文作者签名： 指导教师签名： 签名日期： 年 月 日 签名日期： 年 月 日 论文作者毕业去向 工作单位：扬子江药业集团 联系电话E - m a i l ： HYPERLINK mailto:490241671@ 490241671@ 通讯地址：合肥工业大学 邮政编码：230009 I I 致 谢 该课题是在我们导师的悉心指导和关怀之下完成的，在此由衷地感谢我的导 师冯乙巳教授以及许华建教授。两位导师严谨细致的科研作风，实事求是的科研 态度和敏锐的科研洞察能力是我学习的楷模。在此，对导师三年来对我学术上的 精心指导与生活上的关怀表示最崇高的敬意和最衷心的感谢。 衷心地感谢中国科技大学的付尧教授，邓晋老师，黄耀兵老师在科研和论文 上给予过的所有富有创见的指导与建议，感谢他们的帮助。 衷心地感谢学校分析测试中心的老师们在催化剂表征方面给予的帮助及支 持，感谢南开大学的于奥老师在 NH3-TPD 表征上给予的帮助，感谢中科院的顾 琰师妹在 CO2-TPD 表征上的帮助。 感谢国家自然基金和给予的财政支持。 本论文中所有工作都离不开同门师兄弟姐妹的帮助和支持，感谢有机合成实 验组 309、404 及 707 的所有同门师兄弟姐妹。我要特别感谢刘亮亮师弟和康玉 梅师妹在实验方面所给予的帮助；衷心感谢课题组的马静静、林欣燕、王唯丞、 乔文龙、许皓诚、沈永亚、李艳、周新丰、胥松、冯腾及所有师弟师妹们在学习 和生活中给予的帮助。 特别感谢我的朋友们所给予一切关怀和帮助，在我开心与不开心时都一直陪 在我身边，谢谢你们！ 最后，我要感谢我的父母。我的每一次进步都包含着他们的心血与汗水，谢 谢你们一路上对我的理解与支持！ 再一次感谢所有给予我关心、支持和帮助的朋友们。 周雪梅 2014 年 03 月 18 日 II II 摘 要 日渐枯竭的石化资源及其使用过程中带来的环境污染等问题，成为了制约经 济和社会可持续发展的主要瓶颈。资源短缺和环境污染问题极大地推动了可再生 资源的研发。甘油作为生物柴油利用过程中主要的副产物，是一种理想的可再生 的生物质资源，可通过催化氢解生产丙二醇或乙二醇来解决甘油过剩，达到生物 柴油副产物的再利用及提高经济效益，具有很好的研究价值。本论文以对生物柴 油的副产物甘油深加工为目的，研究利用固体碱催化剂催化甘油氢解制 1,2-丙二 醇。 本课题中首先制备了不同载体负载的铜基催化剂，考察了载体对催化剂的影 响，结果表明三氧化二铝负载的催化剂具有较好的活性。向氧化铝中添加少量 KF 制备出固体碱 KF/Al2O3 ， 用 其 作 为 载 体 负 载 铜 制 备 出 双 功 能 负 载 型 Cu-KF/Al2O3 催化剂，来催化甘油氢解制备 1,2-丙二醇。该催化剂表现出良好的 甘油转化活性，但对 1,2-丙二醇的选择性却较低。为了提高 1,2-丙二醇的选择性， 我们尝试向 Cu-KF/Al2O3 催 化 剂 中 加 入 少量 钯 来 增 加 催 化 剂 的 氢 解 活 性 。 PdCu-KF/γ-Al2O3 在甘油氢解中表现出良好的催化活性，在 200 ℃、H2 压 2.5 MPa 条件下反应 20 h 得到接近 100%的甘油转化率和高达 98.3%的 1,2-丙二醇选择性。 对催化剂进行重复利用检测，发现催化剂具有较好的稳定性。通过 XRD、XPS、 TEM 和 CO2/NH3-TPD 等手段对催化剂的结构和性质进行了研究。 关键词：固体碱；甘油；催化氢解；1,2-丙二醇；Pd-Cu 双金属 PAGE PAGE IV ABSTRACT The declining reserves of petroleum and