浮石催化水中臭氧分解研究-哈尔滨工业大学学报.PDF

第４４卷　第１０期 哈　尔　滨　工　业　大　学　学　报 Ｖｏｌ４４ Ｎｏ１０ 　 　 ２０１２年１０月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＨＡＲＢＩＮＩＮＳＴＩＴＵＴＥＯＦＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ Ｏｃｔ．２０１２ 　　　　　　 浮石催化水中臭氧分解研究 １，２ １ １ 袁　磊 ，沈吉敏 ，陈忠林 （１．哈尔滨工业大学 城市水资源与水环境国家重点实验室，１５００９０哈尔滨； ２．黑龙江省科学院 自然与生态研究所，１５００４０哈尔滨） 摘　要：为考察浮石表面化学性质对水中臭氧分解的影响，测定了浮石催化水中臭氧分解的速率常数并探 讨催化臭氧分解的途径．结果表明：浮石促进水中臭氧一级分解速率常数提高了３７４％；利用叔丁醇捕获生 成的羟基自由基，催化臭氧分解速率常数降低了４５２％，浮石催化臭氧分解生成了羟基自由基；浮石表面羟 基密度与催化臭氧分解率成正相关；随着溶液初始ｐＨ值增大，单独臭氧分解和浮石催化臭氧分解率均增 加；由浮石ｐＨ 决定的表面电荷状态与催化臭氧分解效果有关，表面接近电中性时对催化臭氧分解有利．水 ｐｚｃ 中臭氧分解主要发生在浮石表面，浮石表面的金属氧化物可能是催化水中臭氧分解的活性物质． 关键词：浮石；臭氧；零点电荷；羟基自由基；动力学 中图分类号：Ｘ７０３５ 文献标志码：Ａ 文章编号：０３６７－６２３４（２０１２）１０－００３３－０５ Ｃａｔａｌｙｔｉｃｏｚｏｎｅａｑｕｅｏｕｓｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｐｒｏｍｏｔｅｄｂｙｐｕｍｉｃｅ １，２ １ １ ＹＵＡＮＬｅｉ ，ＳＨＥＮＪｉｍｉｎ，ＣＨＥＮＺｈｏｎｇｌｉｎ （１．ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＵｒｂａｎＷａｔｅｒＲｅｓｏｕｒｃｅａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，ＨａｒｂｉｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，１５００９０Ｈａｒｂｉｎ，Ｃｈｉｎａ； ２．ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＮａｔｕｒａｌＲｅｓｏｕｒｃｅｓａｎｄＥｃｏｌｏｇｙ，ＨｅｉｌｏｎｇｊｉａｎｇＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅ，１５００４０Ｈａｒｂｉｎ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｏｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｓｏｆｐｕｍｉｃｅｃｈｅｍｉｃａｌｓｕｒｆａｃｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｎｃａｔａｌｙｔｉｃｏｚｏｎａｔｉｏｎ，ｔｈｅｄｅ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｏｚｏｎｅｉｎｗａｔｅｒｗａｓｍｅａｓｕｒｅｄｏｖｅｒｐｕｍｉｃｅａｎｄｔｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｏｚｏｎｅｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｃｏｍｐｏｓｉ ｔｉｏｎｗａｓｄｉｓｃｕｓｓｅｄ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｐｓｅｕｄｏｆｉｒｓｔｏｒｄｅｒｒａｔｅｏｆｏｚｏｎｅｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｉｎｃｒｅａｓｅｄｂｙ ３７４％ｆｏｒｐｕｍｉｃｅｃａｔａｌｙｓｔｓ．ＷｈｅｎｔＢｕＯＨｗａｓａｄｄｅｄ，ｔｈｅｒａｔｅｃｏｎｓｔａｎｔｄｅｃｒｅａｓｅｄｂｙ４５２％ ｆｏｒｐｕｍｉｃｅ ｃａｔａｌｙｓｔｓ，ｓｕｇｇｅｓｔｉｎｇｔｈａｔｔｈｅｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｏｚｏｎｅｆｏｌｌｏｗｅｄｔｈｅｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｈｙｄｒｏｘｙｌｒａｄｉｃａｌ（·ＯＨ）． Ｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｏｚｏｎｅｉｎｃｒｅａｓｅｄｗｉｔｈｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｉｎｇｏｆｓｕｒｆａｃｅｈｙｄｒｏｘｙｌｇｒｏｕｐｓ．ＨｉｇｈｉｎｉｔｉａｌｐＨｐｒｅｓｅｎｔｅｄａ ｐｏｓｉｔｉｖｅｅｆｆｅｃｔｉｎｔｈｅｏｚｏｎｅａｌｏｎｅａｎｄｏｚｏｎｅ／ｐｕｍｉｃｅｓｙｓｔｅｍ．Ｔｈｅｐｕｍｉｃｅｓｕｒｆａｃｅａｔｎｅａｒｌｙｚｅｒｏｃｈａｒｇｅｄｐｏｉｎｔ ｗａｓｆａｖｏｒａｂｌｅｆ