低温SCR催化剂MnCE-ZrO2碱金属中毒研究.docx

专业学位硕士学位论文低温SCR催化剂Mn／C 专业学位硕士学位论文 低温SCR催化剂Mn／C e-Zr02 碱金属中毒研究 Alkali Poisoning of Mn／Ce--Zr02 for Low-·Temperature Selective Catalytic Reduction 学大连理工大学 Dalian University of Technology 万方数据 fM fM M IIIII IIHlll IIIII lllllll Y2823588 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工 作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本 论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学 位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均 已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目：』互丛童垦』逅垦』罐』红鲨L纽丘＆二豳红到交垒垦d_印 作者签名： 』鲴霆丞 日期： 趁丛年—立月卫日 万方数据 大连理工大学专业学位硕士学位论文摘 大连理工大学专业学位硕士学位论文 摘 要 氨法选择性催化还原脱硝技术(NH3．SCR)是Nq控制与减排的主要技术，催化剂 是该技术的核心。烟气飞灰中含有大量碱金属，容易使催化剂中毒。因此，开发抗碱金 属中毒能力较好的催化剂十分有必要。 本论文以Mn／Ce．Zr02为研究对象，用共沉淀和浸渍法制备催化剂，浸渍法负载碱 金属氧化物K20、Na20来模拟催化剂碱金属中毒。考察了碱金属类型、碱金属含量对 该催化剂的毒化情况。并通过Co、Sn改性，探究了改性剂、改性方式及改性剂添加量 对Mn／Ce．Zr02催化剂抗碱金属中毒能力的影响。研究结果表明： 催化剂K、Na中毒后，活性均下降，且K对催化剂的毒化作用更强。其毒化程度 随碱金属负载量的增大而增大；随温度的升高呈现先增大后减小的趋势。当摩尔比刚Mn 为O．1、0．2和O．3时，分别在1200C、1400C和1400C失活最严重，NO的转化率依次下 降40．23％、73．30％和87．62％。 相比于Sn改性，Co改性后催化剂的脱硝活性及抗碱金属中毒能力均有所提高。当 摩尔比Co／(Co+Ce+Z0为0．05～0．3时，NO的转化率在120～2400C范围内保持在1 00％； 当Co的摩尔添加量为O．1时，改性催化剂的抗碱金属中毒能力最好，K中毒后NO在 2400C时的转化率比改性前提高50％。对比Co改性载体和改性活性成分，两种改性方 式均提高了催化剂的脱硝活性，NO的转化率在100～2400C范围内均保持在95％以上， 但Co改性载体的催化剂具有更强的抗碱金属中毒能力。 表征结果表明：碱金属导致催化剂比表面积和孔容积降低、表面酸位点数量减少， 不利于反应气在催化剂表面吸附和活化，使Mn／Ce．Zr02催化剂中毒。Co改性载体后， Mn仅在催化剂表面分散度增大，催化剂的比表面积增大、氧化还原能力提高、表面酸 位点增多；同时，碱金属中毒后其比表面积下降幅度小、氧化还原能力提高、且中毒后 仍有较多的酸位点，使Co改性载体的催化剂具有更好的脱硝性能。Co改性活性成分后， 催化剂的比表面积降低，且碱金属中毒后比表面积进一步降低，使Co改性活性成分的 催化剂的抗碱金属中毒能力不如Co改性载体。Co改性载体Mn／Ce．Zr02催化剂在大气 污染氮氧化物的治理方面具有重要的应用价值。 关键词：选择性催化还原；Mn／Ce-Zr0。；碱金属中毒；Co改性 万方数据 低温SCR催化剂Mn／Ce-ZrOz碱金属中毒研究Alkali 低温SCR催化剂Mn／Ce-ZrOz碱金属中毒研究 Alkali Poisoning of Mn／Ce--Zr02 for Low·-temperature Selective Catalytic Reduction Abstract Selective catalytic reduction of NOJ by NHB(NH3·SCR)is efficient technology for eliminating NOJ from emissions in stationary sources．And catalyst iS the of the NH3．SCR technology．However,fly ash in flue gas contains numerous alkali metals，which easily poison the catalysts．Thus．it iS necessary to research catalysts tha