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磁场抑制锂金属负极枝晶生长的初步研究
磁场抑制锂金属负极枝晶生长的初步研究
摘 要
目前商用锂离子电池的实际能量密度已经接近其理论值,但是依然难以满足
社会发展对高性能电池的需求。锂(Li )金属由于其极高的理论比容量(3860
mAh/g )、较低的密度(0.59 g/cm3 )以及最低的还原电势(相对于标准氢电极为
-3.040 V )被认为是下一代理想的负极材料。然而由于充放电时锂离子不均匀的
沉积造成的锂枝晶导致锂金属电池库伦效率低和循环寿命短,并带来严重的安全
问题,限制了锂金属负极的发展。
本文从磁电化学沉积角度出发,探索磁流体动力学效应(MHD )抑制锂枝晶
生长,即通过磁场对运动锂离子的洛伦兹力作用而改变其运动轨迹,改善锂离子
的不均匀沉积,从而提高锂金属电池的循环寿命。
第三章中,利用 Comsol Multiphysics 软件仿真模拟研究锂金属负极电沉积过
程中锂离子运动轨迹及枝晶生长机理。数值表征结果显示施加磁场下,锂离子在
接近凸起处时受到高电场强度驱动切割磁感线,同时受到洛伦兹力作用,导致其
原有运动轨迹反生变化,绕着凸起处呈螺旋状运动,均匀分散在凸起周围。由此
可知,在 MHD 效应下,该物理场显著降低浓差极化,促进了液相传质过程,有
效抑制了枝晶的生长并得到致密的锂沉积层。
第四章中,设计并组装原位观察装置直接表征锂沉积过程及沉积层形貌。原
位观察结果显示磁场下随着沉积时间增加,锂沉积层厚度缓慢增加,宏观上始终
保持致密均匀的形貌,无枝晶生长,而无磁场作用下,锂沉积层在 4 h 左右开始
变得粗糙并出现枝晶,在随后的 4-10 h 里枝晶持续生长,锂沉积层体积迅速变
大。在不同磁场下进行电池循环性能测试,表明磁场的应用有效提高了电池循环
2
性能,磁场越大提升效果越明显:2 T 磁场强度下以 1mA/cm 电流密度循环,电
池可稳定循环至 280 h ,相较于无磁条件循环寿命提高了250% 。并且磁场下的形
核过电位和滞后电压均低于无磁场条件,说明磁场的应用促进了电解液中锂离子
的均匀分布,降低浓差极化并增强液相传质过程,促进了锂的均匀形核。
第五章中,以高纯石墨毡为基底,通过电沉积的方法,在碳纤维上负载
CoNiMnP 永磁薄膜,然后与 PP 隔膜组成“三明治夹层”结构的电池隔膜,组装电
池。本实验通过 CoNiMnP 产生的稳定磁场对锂离子的运动轨迹产生影响,达到
锂离子均匀沉积的目的。磁学性能测试结果表明均匀包覆在石墨毡表面的
CoNiMnP 薄膜镀层为永磁材料,电池循环稳定性有明显的改善。在 0.5 mA/cm2
I
磁场抑制锂金属负极枝晶生长的初步研究
电流密度0.5 mAh/cm2 容量下,磁化电池负极微观形貌较未磁化电池负极更加平
整致密,磁化后稳定循环 250 h ,且极化电压始终小于未磁化条件下电池,未磁
化条件下循环 100 h 极化电压开始急剧增加,循环至 150 h 电池彻底失效。在小
电流密度0.25 mA/cm2 下,磁化后的电池稳定循环 500 h 以上,而未磁化条件下
电池循环300 h 后极化电压开始变大,循环至 380 h 时电池彻底失效。
第六章中利用磁控溅射方法制备了一种磁性负极集流体,即以平面铜为基底,
在其表面磁控溅射 NiPt 合金永磁薄膜,磁化后使其成为磁性集流体。当NiPt/Cu
2
集流体磁化后,所组装的锂金属对称电池循环稳定性得到改善。在 1 mA/cm 电
流密度 0.5 mAh/c
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