稀土固载IrNi和CuNi纳米材料的合成及其催化产氢性能.pdf

摘 要 氢能是环境友好的理想绿色能源之一。然而，氢气的制取和存储技术是其应 用的瓶颈。含氮氢化物，如水合肼 （N H ·H O，8.0 wt% ）和肼硼烷（N H BH ， 2 4 2 2 4 3 15.4 wt%），具有高的储氢质量分数，且在室温下能安全稳定存在，得到了很多 科学家的密切关注。N H ·H O 完全分解脱氢的产物仅为H 和N 。N H BH 不 2 4 2 2 2 2 4 3 仅可以通过硼烷基水解产氢，在合适催化剂下，其肼基也可以分解产生氢气。但 是N H ·H O 及N H BH 的肼基在分解过程中，可能存在产生氨 （NH ）的副反 2 4 2 2 4 3 3 应，且完全分解产氢的难度比较大。因此，N H ·H O 和N H BH 完全产氢的关 2 4 2 2 4 3 键在于发展高效、高选择性和高稳定性的催化剂。在本学位论文中，我们设计合 成了 NiIr/La O CO 和 CuNi/La O CO /rGO 复合纳米催化剂分别用于 N H BH 2 2 3 2 2 3 2 4 3 和N H ·H O 产氢。主要研究内容如下： 2 4 2 采用NaOH协同还原方法制备了一系列固载在碳酸氧镧上 （La O CO ）的双 2 2 3 金属NiIr合金纳米颗粒 （NiIr/La O CO ）。透射电镜 （TEM ）结果表明，平均尺 2 2 3 寸约为2.4 nm 的超细NiIr纳米粒子高度分散在载体La O CO 上。与不添加NaOH 2 2 3 制备的NiIr/La O CO -N催化剂相比，NiIr/La O CO 纳米复合材料对N H BH 产 2 2 3 2 2 3 2 4 3 氢反应表现出更高的催化活性和H 选择性。在50 oC碱性条件下，优化后的 2 Ni Ir /La O CO 对N H BH 产氢表现出最佳的催化性能，以及100%的H 选择 0.75 0.25 2 2 3 2 4 3 2 -1 性，其转换频率（TOF ）高达1250 h ，优于大多数已报道的催化剂。这种优异 的催化性能可归因于金属纳米粒子的高分散性、金属与载体间的强相互作用以及 NaOH 的促进作用。 采用简单的浸渍还原法成功将非贵金属CuNi纳米粒子负载在La O CO /rGO 2 2 3 上（CuNi/La O CO /r