AgNPs在垃圾填埋场的迁移滞留行为研究.pdfVIP

中文摘要 摘 要 纳米银是目前产量及商品化程度最高的纳米金属材料，垃圾填埋场是其最主 要的 “汇”与 “源”，研究纳米银在垃圾填埋场中的迁移滞留行为对评估纳米金 属材料对填埋场稳定化进程影响及环境风险有重要的意义。本文以纳米银颗粒 (Nanoparticles Sliver，AgNPs)为研究对象，通过模拟实验探究不同环境pH 、离子 强度(Ionic Strength ，IS)、腐殖酸(Humic acid ，HA)浓度、渗流速度、介质类型及 其它污染物(重金属Cu(II)和微塑料(Polystyrene microspheres ，MPs)等条件下AgNPs 在填埋场中迁移滞留行为，并结合拓展胶体稳定性理论 (extended Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek ，xDLVO) 、胶体过滤理论(Colloid Filtration Theory，CFT)及胶体扩散模型(Convection Dispersion Equation ，CDE)探讨AgNPs 在填埋场多相介质中迁移滞留机理。主要研究结论如下： ① AgNPs 在垃圾填埋场的团聚程度随着IS 增大而增强，pH 上升、HA 浓度 增多而减弱；重力沉降作用是其迁移滞留的主导机制，迁移能力随IS 增加而减弱， 随着pH 上升、HA 增多、渗流速度的加快而增加。在模拟早、中、晚期填埋环境 下，AgNPs 的 Zeta 电位分别为-18.97mV、-26.4mV 和-31.3mV ，水力学直径为 677.87nm、281.83nm 和 244.07nm ，与混合 MSW 介质间的 xDLVO 势能能障从 96.20 增至 181.29 ，最大迁移距离 从 0.3685m 延伸至 2.4906m ，说明 填埋时间越久，AgNPs 在垃圾填埋场迁移能力越强，沉积滞留量越少。 ② 垃圾渗滤液中共存的重金属Cu(II)提供阳离子中和AgNPs 表面负电荷增高 其Zeta 电位，但当填埋环境中pH 为7 至9，HA 浓度达到400mg L-1 以上时，Cu(II) 对AgNPs 的Zeta 电位的改变不再显著；在早、中、晚期不同填埋环境，Cu(II)均 使AgNPs 的Zeta 电位绝对值减小，团聚体水力学直径增大，与MSW 介质间的势 能能障降低，最大迁移距离 相应缩短，说明重金属Cu(II)加剧 AgNPs 在垃圾 填埋场的团聚行为，抑制其迁移行为，促进其沉积滞留。 ③ 相较于单一AgNPs 体系，垃圾渗滤液中MPs 存在增加AgNPs 悬浮液的稳 定性，并因沉积位点竞争和异质团聚促进AgNPS 迁移，降低其在MSW 介质中的 滞留量；相较于单一MPs 体系，AgNPs 的存在降低MPs 悬浮液的稳定性，并在早 期因沉积位点竞争促进MPs 迁移，中、晚期阶段异质团聚抑制了MPs 的迁移，且 填埋时间延长，因AgNPs-MPs 颗粒间的势能能障增大，异质团聚不明显导致抑制 迁移的效果减弱。 由此可得，随着填埋年限越长，填埋场 pH 不断上升甚至呈碱性、电解质逐 渐沉淀使得IS 下降、尤其是HA 浓度增大，AgNPs 更稳定分散，其团聚、滞留能 I 重庆大学硕士学位论文 力降低，迁移能力显著增强，从而增大了潜在环境风险。另外，渗滤液中存在典 型污染物重金属Cu(II)和微塑料MPs 会改变AgNPs 的Zeta 电位进而影响其团聚及 共迁移行为。 关键词：AgNPs ；垃圾填埋场；团聚；迁移滞留；共迁移 II 英文摘要 Abstract Nano sliver is the highest yield and