低浓度苯在CuMn催化剂上催化氧化特性及反应动力学分析.pdf

中文摘要 摘 要 挥发性有机物（VOCs ）污染问题日益受到社会的高度关注，能量密度低、成 分复杂、浓度易变使它的治理存在相当困难。催化燃烧作为高效处理 VOCs 的方 式之一，其中催化剂是制约 VOCs 高效转化的关键，对廉价过渡金属催化剂的研 发是热点，而载体与活性成分对过渡金属催化氧化 VOCs 的反应特性及动力学等 都有待深入研究。论文以 CuMn 基过渡金属作为活性相，探索载体、制备条件等 因素对VOCs 催化反应的影响规律，对VOCs 治理技术的应用推广具有重要意义。 以VOCs 的代表物C H 作为氧化对象，采用等体积共浸渍制法制备了CuMn 6 6 基催化剂，对比了C H 在Zeolite 、SiO 、γ-Al O 和TiO 负载类CuMn 催化剂和 6 6 2 2 3 2 系列SiO2 负载型CuMn 催化剂上的催化氧化转化率差异，通过BET 、XRD 和XPS 等方法考察了样品微观形貌、CuMn 氧化物类别和不同价态活性元素的组成。研究 了常压下C H 浓度低于2000mg/m³混合气流的氧化规律，分析了CuMn 催化剂性 6 6 能受载体变化、活性物负载量、Cu/Mn 配比、焙烧条件的影响规律，揭示了催化 剂结构改变导致C H 的催化动力学参数变化规律。得到主要结论如下： 6 6 1 ○ 活性物分散度的改变是影响不同载体CuMn 催化剂对低浓度C H 的氧化活 6 6 性变化的主要原因，但表面孔径相对较小的催化剂不利于反应物的传质且会加剧 3 积炭失活发生。低于1200mg/m 的C H 气流在10 wt.% CuMn 催化剂中的转化率 6 6 2 遵循：CuMn /Zeolite ＞ CuMn /SiO ＞ CuMn /γ-Al O ＞ CuMn /TiO ，Zeolite 2 2 2 2 2 3 2 2 和 SiO 双金属 CuMn 催化剂可在 300 ℃左右能保证 C H 的完全分解，而 2 6 6 CuMn /Zeolite 在290 ℃时运行60h 后对C H 的催化活性比CuMn /SiO 降低更多。 2 6 6 2 2 2 ○ 活性物负载量过高或过低均会影响晶格的生长，分散较差；较大或较小的 CuMn 摩尔比不利于Cu 或Mn 的不同价态元素之间的相互转化；较高焙烧温度使 催化剂表面更多的孔被打开且形成的晶格结构更加均匀，样品比表面积和表面反 应物的传递阻力均增大，降低了 C H 转化率。CuMn 摩尔比为 3:9 且元素总负载 6 6 质量为 11%的样品经300℃焙烧制得的Cu Mn /SiO