改性及电Fenton技术修复石油烃污染土壤研究.pdf

中文摘要 摘 要 石油在勘探开发、转运输送及储存等过程中均可能发生泄露进入土壤中而造 成污染，目前我国受石油烃污染的土壤正以每年超一亿吨的数量逐年增加，对生 态环境构成严重威胁，石油污染土壤修复工作形势严峻。论文主要通过改性芬顿 （Fenton ）法和电芬顿 （EF ）法两类化学氧化法对石油烃污染土壤进行处理，研 究了不同因素下改性 Fenton 法和电 Fenton 法对石油烃污染土壤的修复效果，分析 各因素对反应过程的影响原因及机理，确定最优处理条件。通过实验得出以下主 要结论： 在改性 Fenton 实验中，通过配制柴油污染土壤模拟石油烃污染土壤挥发过程， 得出其 TPH 含量在前 30 天内下降最高约 50%，随时间变化过程符合二次多项式。 向土壤泥浆体系中添加 Fenton 试剂，当 H2O2 与 FeSO4 比例为 200:1 时反应 12 小 时 TPH 降解率可以达到 70.13% 。在0.7%~4.97%的范围内，土壤初始TPH 浓度越 高，在相同处理条件下其去除率也越高。添加柠檬酸络合剂可以使反应在中性环 境下进行。与未添加柠檬酸络合剂相比，初始浓度为 0.7%~3.01%的土壤，其TPH 的降解率提高了7.37%~14.4%。 在阴极法电 Fenton 实验中，设计正交实验得出去除土壤 TPH 的影响程度大小 为：Fe2+浓度pH 电压极板间距曝气量。根据单因素优化实验对各影响因素进 行探究，得出阴极法电 Fenton 去除土壤 TPH 的最优组合水平为：极板间距 4cm ； 泥浆 pH 值为 3 ；电压为 8V；Fe2+离子浓度为 1.4mmol/L；鼓风曝气量为 5L/min 。 反应前 2 小时土壤 TPH 去除率较高，在 6 小时 TPH 去除率最高达到 71.69% 。对 土壤 TPH 含量变化过程进行动力学拟合，发现其降解过程符合二级动力学。对不 同初始TPH 浓度土壤降解过程进行探究，验证各组反应均符合二级动力学，且低 浓度土壤（1.32%~2.46%）的降解速率高于高浓度土壤（4.97%~6.10% ）。 在阳极法电 Fenton 实验中，设计正交实验得出去除土壤 TPH 的影响程度大小 为：pH H O 投加量 电压极板间距。通过单因素优化实验对各影响因素进行探 2 2 究，得出阳极法电 Fenton 去除土壤 TPH 的最优组合水平为：极板间距 5cm；泥浆 pH 值为 2.5 ；电压为3V；H O 投加量为 4mmol/L ；鼓风曝气量为 5L/min 。反应 1 2 2 小时后土壤 TPH 去除率达到 46.70% ，在 5 小时后逐渐稳定，6 小时 TPH 去除率最 高可以达到 82.01%。对土壤TPH 降解过程进行拟合，得出其降解过程符合二级动 力学。采用不锈钢板作阴极材料可以提高反应初期对 TPH 的降解速度，但整体反 应过程的 TPH 去除率低于采用石墨毡作阴极时的 TPH 去除率。通过对阳极法电 Fenton 和阴极法电 Fenton 进行对比，得出两种反应体系 pH 值均会逐渐增大，其 I 重庆大学硕士学位论文 中阳极法电Fenton 在不调节 pH 值的情况下可以增大到接近中性（pH=6.2 ），需要 定时对泥浆 pH 值进行调节。综合比较阴极法电 Fenton 与阳极法电 Fenton 的各类 条件，得出阳极法电 Fenton 更适用于对石油烃污染土壤的修复。 关键词：石油烃；土壤修复；改性芬顿；电芬顿 II 英文摘要 Abstract Oil may leak into the soil and cause pollution