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; 1925年五卅运动期间,开始参与上海街头的反帝爱国斗争,被选为上海学生联合会代表和全国学生联合会会长。1925年至1926年,先后主持召开了第七、八届全国学生代表大会。他还被选为上海反帝大同盟主席。
1926年冬受党派遣来到武汉,担任过中共武昌地委组织部长、共青团湖北省委书记。不久又被派到国民革命军第4军第25师任政治部主任。
1927年春率师主力之一部继续北伐,在河南上蔡战役击败败奉军,后又回师武汉,参与平定夏斗寅叛乱。7月参加东下讨蒋。8月1日参加南昌起义,被任??为第11军第25师党代表兼政治部主任。后随起义部队南下广东,途中曾参与指挥会昌战役并取得胜利。同年10月受朱德委派,赴上海向党中央请示工作,后被党中央留在上海从事党的白区工作。1928年4月被党中央派到武汉工作,因被敌人注意旋返上海,改任中共江苏省委秘书长。同年夏秋又到杭州,任中共浙江省委常委、省军委书记,后又任省委代理书记。; 1929年春再回上海,任中共沪西区区委书记。同年秋改任中共江苏省军委书记,和省委书记李维汉一起领导江苏的武装斗争,发动和领导了苏北的农民起义。1930年任中共江南省委(江苏、安徽、浙江和上海市)军委书记。1931年春党组织决定调他去中央革命根据地任红7军政委。
8月,李硕勋抵达海口,住进得胜沙路中民族店。正当他与当地党组织接通联系并准备召集军事会议时,由于叛徒出卖,1931年8月13日,他在旅店被国民党密探逮捕。
在狱中,经受住了一次次严刑拷打。为了不连累家乡亲人,他改名李世勋,改籍贯为四川宜宾,并做了牺牲准备。9月5日在海口市东校场英勇就义。解放后,朱德曾为李硕勋烈士题跋写道:“硕勋同志临危不屈,从容就义,是人民的坚强战士,党的优秀党员。”
2009年9月10日李硕勋被评为“100位为新中国成立作出突出贡献的英雄模范人物”。
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