基于双配体金属有机骨架材料的等离子体制备及其性能研究.pdf

中文摘要

基于双配体金属有机骨架材料的等离子体制

备及其性能研究

摘要

印染废水以及新冠疫情期间过量使用HO消毒灭菌造成的医疗废水，不仅

22

对生态环境造成严重的影响，而且会对人体健康造成一定的伤害。因此，实现对

印染废水的降解和过氧化氢的高效快速检测是重中之重。金属有机骨架材料

（MOFs）是一类由金属离子/离子簇和有机配体自组装成的新型多孔纳米材料，

由于其具有高比表面积、高孔隙率等特点在催化、生物传感等领域应用广泛。其

中，Fe-MOFs基于铁氧（Fe-O）团簇使其受可见光激发，成为印染废水降解的潜

在光催化剂；此外，Fe-MOFs也可作为过氧化物酶，实现对HO的比色传感检

22

2+3+

Fe/FeFe-MOFsHO

测，且循环速率高，加快了与22之间的电子传递，有利于

提高催化剂的催化活性。但Fe-MOFs由于受到水热稳定性差、活性位点少和光生

电子空穴对重组速率快等问题的影响，限制其进一步发展。-

本论文主要从配体修饰、改进制备方法和形貌调控三个方面进行设计，旨在

得到高催化活性的Fe-MOFs催化剂。通过引入第二辅助配体（2-甲基咪唑）进行

配体修饰，构造Fe-N-O结构，暴露丰富的缺陷；采用介质阻挡放电（DBD）低

温等离子法制备不仅能有效缩短制备时间，而且能增加表面缺陷；设计具有独特

角缺陷的类珊瑚状催化剂，能提高稳定性和暴露出更多的活性位点。

采用DBD法成功制备了以FeCl·6HO为铁源，以均苯三甲酸（HBTC）

323

为有机配体的S-Fe-MOFs；以HBTC和2-甲基咪唑（2MI）为混合配体，具有

3

不同配体比例的D-Fe-MOFs及不同金属和配体比例的N-Fe-MOFs，并作为光

催化剂用于甲基橙的光催化降解。由双配体制备的D-Fe-MOFs和N-Fe-MOFs

样品的性能明显优于由单配体制备的S-Fe-MOFs。放电电压为15.6kV、放电时

间为90min、金属/有机配体（Fe/L）摩尔比为1:2、BTC/2MI摩尔比为1:1和

反应物浓度为12g/L时制备的样品光催化性能最好。紫外光照射36min时，0.2

g/L催化剂可实现甲基橙（100mg/L，1000mL）94%的降解；可见光照射48min

时，0.8g/L催化剂可实现甲基橙（20mg/L，1000mL）97%的降解。等离子体

法制备双配体金属有机骨架材料能有效增加表面缺陷，暴露丰富活性位点，是

一种有效提高性能的方法。

I

中文摘要

DBDHEDPFe-HEDP

采用法制备了以羟基乙叉二膦酸（）为有机配体的

和以HEDP和2MI为混合配体的Fe-[(HEDP)(2MI)]，并用于过氧化氢的高效快

x

NFe-[(HEDP)(2MI)]Fe-HEDP

速检测。引入元素后的x性能明显优于。在放电

电压为9.5kV、放电时间为120min、金属/有机配体